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固態(tài)電池（SSB）代表了儲能領(lǐng)域最有前景的方向之一。然而，目前SSB的發(fā)展受到固態(tài)電解質(zhì)(SSE)顆粒界面上不可避免地發(fā)生的復雜電化學反應的限制。此外，鑒于此類系統(tǒng)的材料復雜性，沒有直接的方法來解決這些界面不穩(wěn)定性。

美國哈佛大學李鑫等人在這項工作中，結(jié)合高通量第一性原理計算和機器學習方法，使用獨特的受限集成描述來研究和設計具有可調(diào)電化學穩(wěn)定性的固體電解質(zhì)界面(SEI)。

研究發(fā)現(xiàn)，當界面處的有效局部模量（Keff）高于由界面材料（Kcrit）決定的某個臨界閾值時，界面將在整個循環(huán)過程中保持穩(wěn)定。當有效模量低于該閾值時，界面不穩(wěn)定，并且會隨著循環(huán)而增長，從而限制電池性能。

圖1 受約束的集成描述中的臨界有效模量Kcrit

最后，作者利用這種計算方法開發(fā)了一種工程SEI的方法，這些界面通過在規(guī)定電壓窗口內(nèi)的電化學演化而穩(wěn)定。

圖2 計算方法概述

Solid–electrolyte-interphase design in constrained ensemble for solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d1ee00754h

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哈佛大學李鑫EES：固態(tài)電池受限集合中的固態(tài)電解質(zhì)界面設計