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Nature Catalysis！一氧化碳電還原耦合陽(yáng)極氧化提高乙酸的選擇性

成果展示

一氧化碳（CO）的電催化轉(zhuǎn)化技術(shù)作為串聯(lián)CO₂電解的關(guān)鍵組件正在得到積極的發(fā)展。為了提高多碳產(chǎn)物的選擇性，研究人員一直致力于設(shè)計(jì)CO還原電催化劑，但是很少有工作集中在對(duì)CO電解商業(yè)化至關(guān)重要的其他性能參數(shù)上，例如液體產(chǎn)品濃度和純度?；诖耍?span style="color: #021eaa;">美國(guó)特拉華大學(xué)焦鋒教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種內(nèi)部耦合純化策略，以顯著提高CO電解中的乙酸鹽濃度和純度。

該策略是基于Cu陰極催化劑、Ni-Fe陽(yáng)極催化劑和陰離子交換膜（anion exchange membrane, AEM）的CO電解槽，利用具有高乙醇滲透性的堿性穩(wěn)定AEM和選擇性乙醇部分氧化陽(yáng)極來(lái)控制CO還原產(chǎn)品流。作者展示了CO電解槽在200?mA?cm^-2的電流密度和< 2.3 V的全電池電壓下穩(wěn)定連續(xù)運(yùn)行120 h，連續(xù)產(chǎn)生純度為97.7%的1.9 M乙酸鹽產(chǎn)品流。通過(guò)調(diào)整反應(yīng)條件，進(jìn)一步將乙酸鹽產(chǎn)品流提高到7.6 M的濃度，純度>99%。此外，技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析表明，高度濃縮的液體產(chǎn)品流對(duì)于降低產(chǎn)品分離的能耗至關(guān)重要。

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背景介紹

電化學(xué)CO₂還原（eCO₂R）使用CO₂作為原料以生產(chǎn)各種增值化學(xué)品，并使用電力作為唯一能源。然而，直接eCO₂R在堿性條件下會(huì)形成不需要的碳酸鹽、能量效率低以及單程CO₂轉(zhuǎn)化為所需產(chǎn)品的轉(zhuǎn)化率低。通過(guò)使用改進(jìn)的材料和反應(yīng)器設(shè)計(jì)，在直接eCO₂R中克服這些問(wèn)題已取得了進(jìn)展。一是兩步串聯(lián)電解：CO₂首先通過(guò)電化學(xué)方式轉(zhuǎn)化為CO，然后通過(guò)電化學(xué)CO還原（eCOR）進(jìn)行后續(xù)轉(zhuǎn)化。eCOR可以在較低的電池電壓下實(shí)現(xiàn)對(duì)所需多碳（C₂₊）產(chǎn)品的高轉(zhuǎn)化率，也可在堿性環(huán)境中進(jìn)行且不會(huì)形成任何碳酸鹽。

在Cu催化的COR中觀察到四種主要C₂₊產(chǎn)品，分別是乙烯、乙醇、正丙醇和乙酸鹽。然而，已報(bào)道的大多數(shù)研究并未生產(chǎn)出高濃度或純度的所需產(chǎn)品，并且經(jīng)常受到低的CO轉(zhuǎn)化率困擾。濃縮的產(chǎn)品流（尤其是液體產(chǎn)物）對(duì)于最大限度地降低與產(chǎn)品分離和電解質(zhì)回收相關(guān)的成本非?？扇?，但是很少見(jiàn)到高濃度的液體產(chǎn)品來(lái)自傳統(tǒng)的CO電解槽。此外，在eCOR和eCO₂R中，大多數(shù)膜電極組件（MEA）研究都集中在陰極催化劑的工程、催化劑-膜界面的調(diào)整和電池設(shè)計(jì)的改進(jìn)，很少有報(bào)道離子在膜和陽(yáng)極電催化劑上的傳輸對(duì)CO電解槽整體性能的影響。

圖文詳情

圖1. eCOR生產(chǎn)濃縮乙酸鹽流

圖2.醇的部分氧化對(duì)選擇性的陽(yáng)極影響

圖3.膜交叉率對(duì)eCOR選擇性的影響

圖4.評(píng)估再循環(huán)乙酸鹽生產(chǎn)的技術(shù)經(jīng)濟(jì)性

總結(jié)

總之，作者提出了一種內(nèi)部耦合的CO電解純化策略，以生產(chǎn)高純度、濃縮的乙酸鹽產(chǎn)品流。通過(guò)在CO電解槽中加入選擇性乙酸部分氧化陽(yáng)極和可滲透酒精的陰離子交換膜，從陰極快速轉(zhuǎn)移乙醇產(chǎn)品以及在陽(yáng)極進(jìn)行乙醇部分氧化，顯著提高乙酸鹽的選擇性。在最佳條件下，得到濃度為7.6 M、純度>97%的乙酸鹽產(chǎn)品流。根據(jù)技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，需要至少5 ?M乙酸鹽的濃縮液體產(chǎn)品流，以最大限度地降低分離成本。該發(fā)現(xiàn)可能會(huì)激發(fā)對(duì)先進(jìn)膜材料和陽(yáng)極電催化劑的合理設(shè)計(jì)研究，針對(duì)CO₂/CO電解技術(shù)和策略，以實(shí)現(xiàn)高濃度產(chǎn)品流，尤其是液體產(chǎn)品。

文獻(xiàn)信息

Enhancing acetate selectivity by coupling anodic oxidation to carbon monoxide electroreduction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00828-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00828-w.

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