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陳忠偉/王新Adv. Sci.：面向極端溫度應(yīng)用的鋰金屬電池電解質(zhì)設(shè)計

由于鋰金屬的高理論容量和低還原電位，基于鋰金屬負極的電池（LBs）在社會上的需求量很大。預(yù)計它們將在性能關(guān)鍵領(lǐng)域（包括電動汽車、電網(wǎng)存儲、空間和海上車輛運營）得到越來越多的部署。不幸的是，當LBs在極端溫度條件下運行時，鋰離子化學(xué)不能達到最佳性能，無法實現(xiàn)競爭性能。

加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉、華南師范大學(xué)王新等人簡要概述了開發(fā)低溫(<0 °C) 和高溫(>60 °C)運行的LBs面臨的挑戰(zhàn)，并介紹了LBs的電解質(zhì)設(shè)計策略，包括鋰鹽改性、溶劑化結(jié)構(gòu)優(yōu)化、添加劑引入和固態(tài)電解質(zhì)利用。

具體地，對鋰金屬電池（LMBs）、鋰硫電池（Li-S）和鋰氧電池（Li-O₂）在低溫和高溫下的應(yīng)用前景進行了評價。這三種化學(xué)作為典型的例子用以闡述如何克服傳統(tǒng)的低溫電荷轉(zhuǎn)移阻力和高溫副反應(yīng)。

最后，為極端溫度電解液的未來發(fā)展提供了有意義的視角，并指出電解液設(shè)計向?qū)嶋H應(yīng)用的研究方向。

圖1 助溶劑改性電解液低溫性能

圖2 優(yōu)化陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)

Electrolyte Design for Lithium Metal Anode-Based Batteries Toward Extreme Temperature Application. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101051

AEM：織物型鋰離子電池負極實現(xiàn)高比容量和高倍率性能

同時實現(xiàn)高儲能性能和快速倍率能力是電池技術(shù)中最關(guān)鍵的挑戰(zhàn)之一。韓國高麗大學(xué)Jinhan Cho、大邱慶北科學(xué)技術(shù)學(xué)院Yongmin Ko、美國佐治亞理工學(xué)院Seung Woo Lee等人報道了一種具有顯著比容量和高倍率能力的高性能織物正極，它通過界面相互作用介導(dǎo)的組裝，可以直接橋接織物和導(dǎo)電材料之間以及導(dǎo)電材料和活性材料之間存在的所有界面，最大限度地減少不必要的絕緣有機物。

首先，將胺(NH₂)和羧酸(COOH)官能化的多壁碳納米管(MWNT)交替逐層地(LbL)組裝到纖維素紡織品上，以使用氫鍵相互作用制備導(dǎo)電紡織品。二油酰胺穩(wěn)定的LiFePO₄納米粒子（DA-LFP-NPs）在有機介質(zhì)中具有高結(jié)晶度和高分散穩(wěn)定性。DA-LFP-NPs通過LFP-NPs表面結(jié)合的天然DA配體和MWNTs的NH₂基團之間的配體置換，與MWNT-NH₂連續(xù)LbL組裝到導(dǎo)電織物上。在這種情況下，35 nm大小的LFP-NPs 密集且均勻地吸附到紡織品的所有區(qū)域，此外，它們的面容量根據(jù)沉積數(shù)量增加，而不會顯著損失電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。

結(jié)果，紡織電極在0.1 C下實現(xiàn)了2.9 mAh cm^-2的高面容量（即面負載為15.2 mg cm^-2 時為191 mAh g^-1），并具有高倍率性能，遠遠超過傳統(tǒng)漿料涂覆電極的性能。重要的是，該紡織電極還具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，通過簡單折疊能夠?qū)⒚娣e容量進一步增加至 8.3 mAh cm^-2（對于45.9 mg cm ^-2at 0.1 C)，而不會顯著損失比容量和倍率性能。

圖1 制備示意圖

圖2 電化學(xué)性能

Textile-Type Lithium-Ion Battery Cathode Enabling High Specific/Areal Capacities and High Rate Capability through Ligand Replacement Reaction-Mediated Assembly. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101631

Nano Today：用于能量存儲和轉(zhuǎn)換的尖端富磷金屬磷化物

開發(fā)具有成本效益的高性能電化學(xué)材料對于促進清潔能源存儲和轉(zhuǎn)換非常重要。最近，富磷（P-rich）金屬磷化物（MPs）因其在鋰離子電池（LIBs）、鈉離子電池（SIBs）、析氫反應(yīng)（HER）、析氧反應(yīng)（OER）和太陽能電池（SCs）等方面的顯著優(yōu)勢而成為儲能和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的前沿材料。

哈爾濱工程大學(xué)劉志亮、楊飄萍、北京大學(xué)鄭捷等人從典型結(jié)構(gòu)、主要合成方法和多樣化的先進應(yīng)用等方面總結(jié)了富磷MPs在儲能和轉(zhuǎn)換方面的最新進展。

首先總結(jié)了富磷MPs的典型結(jié)構(gòu)特征和合成策略。然后，將富磷MPs分為三類，包括非貴金屬過渡金屬磷化物（TMPs）、貴金屬MPs和主族MPs。對于每種類型，作者描述了用于LIBs/SIBs、電催化HER/OER、光催化和光電催化HER或 SCs的相應(yīng)富磷材料的主要進展和優(yōu)勢。

深入討論了相應(yīng)的電化學(xué)反應(yīng)機理、組成/結(jié)構(gòu)設(shè)計和富磷MPs的預(yù)期性能，以提供對理論-組成/結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的深刻見解，并揭示優(yōu)異電化學(xué)性能背后的原因。最后，強調(diào)了幾個潛在的挑戰(zhàn)和鼓舞人心的前景，為富磷MPs的未來研究和應(yīng)用提供指導(dǎo)。

圖1 四種典型的富P MPs晶體結(jié)構(gòu)：（a）CuP₂，（b）IrP₂，（c）CoP₃和（d）GeP₅

圖2 紅磷、NaH₂PO₂、TOP、PCl₃和植酸等不同磷源的富磷MPs的合成方法示意圖

The cutting-edge phosphorus-rich metal phosphides for energy storage and conversion. Nano Today 2021. DOI: 10.1016/j.nantod.2021.101245

Nano Today：超薄Co-Bi納米片電催化劑調(diào)節(jié)鋰硫電池中的多硫化物中間體

硫的差導(dǎo)電性、緩慢的反應(yīng)動力學(xué)和多硫化物的穿梭阻礙了鋰硫（Li-S）電池的實際應(yīng)用。液態(tài)多硫化物中間體，將硫與Li₂S的電化學(xué)反應(yīng)連接起來，對電池性能起著決定性作用。

山東大學(xué)徐立強、趙明文等人首次報道了在還原氧化石墨烯（Co-Bi/rGO）復(fù)合材料上緊密生長的Co-Bi納米片，以調(diào)節(jié)多硫化物中間體。

Co-Bi/rGO宿主具有以下五點有利于高性能Li-S電池的優(yōu)點：(1)活化的Co-Bi納米片不僅可以化學(xué)結(jié)合多硫化物，同時還可以促進多硫化物的氧化還原；(2)rGO作為導(dǎo)電骨架提供快速電子通路；(3)獨特的二維結(jié)構(gòu)使豐富的化學(xué)吸附位點暴露于多硫化物；(4)高表面積和多孔結(jié)構(gòu)確保硫的均勻分布和大的可及氧化還原面積；(5)Co-Bi和rGO的緊密結(jié)合保證了多硫化物的順利捕獲-擴散以促進氧化還原動力學(xué)。

因此，Co-Bi/rGO-S 正極在0.2 C下可提供1334 mAh g^-1的高容量、高達8 C的的倍率性能、在1 C下超過500次循環(huán)的出色循環(huán)穩(wěn)定性以及8.3 mAh cm^-2的顯著面容量。來自理論計算的化學(xué)結(jié)合強度、吉布斯自由能和過渡態(tài)的能壘為 Co-Bi對多硫化物的調(diào)節(jié)提供了深入的了解。

圖1 Co-Bi/rGO對多硫化物的調(diào)節(jié)

圖2 電化學(xué)性能

Regulating polysulfide intermediates by ultrathin Co-Bi nanosheet electrocatalyst in lithium?sulfur batteries. Nano Today 2021. DOI: 10.1016/j.nantod.2021.101246

AFM：局部強溶劑化電解液平衡Li-O₂電池的容量和循環(huán)壽命

Li-O₂電池具有超高理論能量密度，是一種具有很有前景的儲能裝置。然而，在實踐中，它們表現(xiàn)出嚴重的容量衰減和有限的循環(huán)壽命，這意味著迫切需要更合適的電解液。

北京理工大學(xué)陳人杰、陳南等人采用DMSO作為強溶劑（高施主數(shù)）、四乙二醇二甲醚（TEGDME）作為弱溶劑（低施主數(shù)）及LiTFSI為鋰鹽，制備了一種局部強溶劑化效應(yīng)電解液（LSSE）。

研究發(fā)現(xiàn)，具有高施主數(shù)的溶劑優(yōu)先與Li⁺形成強溶劑化結(jié)構(gòu)，而低施主數(shù)溶劑的加入不會破壞這種溶劑化結(jié)構(gòu)。LSSE通過結(jié)合高施主數(shù)溶劑的溶解能力和低施主數(shù)溶劑的穩(wěn)定性來提供高容量。共溶劑還改善了電解液的潤濕性能，并可以誘導(dǎo)電池放電反應(yīng)向溶劑化機制進行。此外，LSSE中產(chǎn)生的放電反應(yīng)產(chǎn)物呈大顆粒形式，不會堵塞正極的孔隙。

結(jié)果，當優(yōu)化的電解液用于Li-O₂電池時，可實現(xiàn)高放電容量和良好的循環(huán)性能。優(yōu)化的電解液抑制了電池內(nèi)的副反應(yīng)，并促進了鋰負極表面穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面膜的形成。這項工作為設(shè)計高性能電解液以提高Li-O₂電池的容量和循環(huán)壽命開辟了一條新途徑。

圖1 電解液表征

圖2 電化學(xué)性能

Local Strong Solvation Electrolyte Trade-Off between Capacity and Cycle Life of Li-O₂ Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202101831

AFM：磷酸鋰官能化聚合物涂層實現(xiàn)NCM811優(yōu)異的室溫和高溫性能

高能富鎳鋰過渡金屬氧化物，如Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂(NCM811)是下一代鋰電池的有吸引力的正極材料。然而，儲存期間對潮濕空氣的高敏感性以及與普通有機電解液的高反應(yīng)性，尤其是在高溫下，阻礙了它們的商業(yè)應(yīng)用。

德國赫爾姆霍茲研究所Dominic Bresser、Stefano Passerini、法國格勒諾布爾-阿爾卑斯大學(xué)Cristina Iojoiu等人報道了一種有效的策略，即通過用磷酸鋰官能化聚芳醚砜涂覆NCM811顆粒來克服這些問題。

這種涂層通過抑制儲存和加工時與潮濕空氣（即H₂O和CO₂）以及循環(huán)時與電解液（尤其是在高溫下）的有害副反應(yīng)，解決了富鎳NCM最具挑戰(zhàn)性的問題，即循環(huán)穩(wěn)定性差和熱穩(wěn)定性低。

因此，涂覆的NCM811基正極在室溫以及在高達60℃的高溫（非涂覆NCM811電極迅速失效的溫度）下顯示出優(yōu)異的庫侖效率和循環(huán)穩(wěn)定性，這是由于形成了具有增強的鋰離子傳輸動力學(xué)和良好保留的層狀晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定正極電解質(zhì)界面。這些結(jié)果使得提出的涂層策略普遍適用于高性能鋰電池正極。

圖1 材料表征

圖2 40°C和60°C下的電化學(xué)性能

Lithium Phosphonate Functionalized Polymer Coating for High-Energy Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂ with Superior Performance at Ambient and Elevated Temperatures. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105343

EnSM：不燃電解液中原位形成穩(wěn)定的界面層助力高性能金屬鈉負極

鈉金屬電池（SMBs）由于其能量密度高、成本低和資源豐富，在大規(guī)模儲能系統(tǒng)中具有巨大的應(yīng)用潛力。然而，SMBs面臨著具有挑戰(zhàn)性的問題，例如低可逆性和沉積/剝離過程中的枝晶生長。

西湖大學(xué)文燎勇、澳大利亞臥龍崗大學(xué)Chao Wu等人報道了一種采用氟代碳酸亞乙酯(FEC)和1,3,2-二氧雜硫雜環(huán)戊烷2,2-二氧化物 (DTD) 的不可燃電解液。

該電解液可以原位生成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，有效抑制副反應(yīng)，并防止枝晶生長。這歸因于SEI層多組分的協(xié)同作用，包括含硫化合物（Na₂S、Na₂SO₃和有機含硫鹽）、NaF 和磷酸鹽 (Na3PO4)。

此外，DTD添加劑顯著提高了SEI層的穩(wěn)定性和完整性，這不僅使無枝晶的Na沉積/剝離在250次循環(huán)中的平均CE高達93.4%，而且使Na||Na對稱電池在1 mAh cm^-2下穩(wěn)定超過1350小時，甚至在5 mAh cm^-2下穩(wěn)定超過720小時。

圖1 Na||Al電池和Na||Na對稱電池的電化學(xué)性能

圖2 SEI層的XPS表征及示意圖

An In-Situ Formed Stable Interface Layer for High-Performance Sodium Metal Anode in A Non-Flammable Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.012

EnSM：為長壽命鋰金屬負極定制蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)

由于鋰（Li）枝晶的不可控生長，可充鋰金屬電池（LMB）面臨著安全性和壽命短的問題。富含多種極性基團的天然生物分子可能具有高親鋰性，顯示出抑制枝晶生長的潛力。然而，除了化學(xué)成分外，它們與自然界的結(jié)構(gòu)差異對其功能也產(chǎn)生了顯著的影響，這一點目前還沒有研究。

美國華盛頓州立大學(xué)Wei-Hong Zhong、北京化工大學(xué)Jin Liu等人通過實驗和分子模擬，發(fā)現(xiàn)了一種消除鋰枝晶的天然材料，即玉米醇溶蛋白（Zein），并通過調(diào)整其結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)長壽命鋰負極，成功地增強了其枝晶抑制能力。

通過使用強力變性劑將緊密的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)徹底展開和打開得到了一種“強消除配置”（SRC-Zein）。與折疊的蛋白質(zhì)相比，通過SRC-Zein對隔膜進行改性可更有效地抑制鋰枝晶，并且產(chǎn)生更出色的電解液潤濕性、更高的離子電導(dǎo)率 (2.0 mS/cm) 和更高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù) (0.68)。這些重要的特性在均勻離子沉積和抑制鋰枝晶的成核/生長方面發(fā)揮協(xié)同作用。

結(jié)果，對稱Li/Li電池在2 mA/cm²下表現(xiàn)出超過1400小時的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。此外，采用SRC-Zein改性隔膜的半電池在容量、循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能方面表現(xiàn)出顯著增強。

圖1 調(diào)整蛋白質(zhì)構(gòu)型以抑制鋰枝晶

圖2 沉積狀態(tài)下循環(huán)銅電極的形態(tài)研究

Natural “Relief” for Lithium Dendrites: Tailoring Protein Configurations for Long-life Lithium Metal Anodes. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.010

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陳忠偉/王新Adv. Sci.：面向極端溫度應(yīng)用的鋰金屬電池電解質(zhì)設(shè)計

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