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鄭大付永柱/郭瑋JACS: 用于改善可充電鋰硫電池界面化學(xué)的異構(gòu)有機(jī)二硫醇添加劑

鋰硫（Li-S）電池具有較高的理論比能量。然而，它們的性能受到多硫化鋰的穿梭效應(yīng)和鋰負(fù)極界面的不穩(wěn)定性的困擾，使用電解質(zhì)添加劑是解決這些問題的有效策略。

在此，鄭州大學(xué)付永柱教授、郭瑋副教授等人報(bào)告了一類電解質(zhì)添加劑，即苯二硫醇 (BDT)。在BDT的三種異構(gòu)體中，1,4-BDT對(duì)Li-S電池的性能改進(jìn)顯示出最佳效果，因?yàn)樗绕渌麅煞N可以鍵合更多的硫原子。1,4-BDT在正極和負(fù)極上的功能涉及硫醇基團(tuán)的化學(xué)反應(yīng)。S-S鍵由1,4-BDT和硫通過低聚反應(yīng)生成，改變了硫原來的氧化還原路徑，抑制了多硫化鋰的穿梭效應(yīng)。此外，1,4-BDT能形成光滑穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI），使得Li//Li對(duì)稱電池在5 mA cm^-2的大電流密度下保持300 h以上的超低過電位（0.08V）。

圖1. 含1,4-BDT的Li-S電池初始放電和充電過程中的反應(yīng)機(jī)理

具有1,4-BDT的Li-S電池在C/5倍率下顯示出最高的循環(huán)穩(wěn)定性，初始容量為 1548.5 mAh g^-1，200次循環(huán)后的可逆容量為1306.9 mAh g^-1。具有1,4-BDT和2.8g硫的Li-S軟包電池在C/10倍率下初始容量為2640 mAh，循環(huán)26次后容量保持率為 84.2%。這項(xiàng)工作表明有機(jī)二硫醇化合物可用作功能性電解質(zhì)添加劑，并為設(shè)計(jì)先進(jìn)的Li-S電池材料提供了新的方向。

圖2. 含 1,4-BDT電解液的Li-S電池示意圖

Isomeric Organodithiol Additives for Improving Interfacial Chemistry in Rechargeable Li-S Batteries, Journal of the American Chemical Society. 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04222

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