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吉林大學(xué)崔小強和范錦昌等人報道使用一鍋溶劑熱法合成錨定在 Rh 金屬上的原子分散的 MoO_x 物種，由此產(chǎn)生的界面結(jié)構(gòu)最大程度地暴露氧化物-金屬界面，導(dǎo)致具有超高堿性 HER 活性的 MoO_x-Rh 催化劑。在50 mV 的過電位下，實現(xiàn)2.32 A mgRh^-1 的質(zhì)量活性，是商業(yè) Pt/C 的 11.8 倍。

DFT計算研究MoO_x-Rh 金屬催化堿性 HER中MoO_x 和 Rh的協(xié)同作用。首先，MoO_x-Rh 金屬烯界面處有相當(dāng)多的電子積累。這種在界面處的電子積累有利于MoO_x 物種的穩(wěn)定性。此外，DFT 計算表明原子分散的 MoO_x物種通過 O 原子錨定在 Rh 金屬烯的表面上，該共價結(jié)合非常強，結(jié)合能高達-3.32 eV，使得 MoO_x 物種在 HER 過程中具有高度穩(wěn)定性。通常，緩慢的 H₂O 解離過程限制堿性 HER 的反應(yīng)動力學(xué)，因此進一步研究催化劑表面H₂O的吸附和解離。與 Rh 位點相比，界面處的不飽和致密 MoO_x位點更適合吸附和解離 H₂O 分子，而隨后的 H* 吸附和 H₂ 解吸發(fā)生在相鄰的 Rh 原子上。H₂O 在 MoO_x-Rh 上的吸附能為 -0.51 eV，比 Pt (111) 表面 (0.05 eV) 或 Rh (111) 表面 (-0.08 eV) 的吸附能強。

MoO_x-Rh 對 H₂O 的強吸附有利于促進 Volmer 步驟，因此有利于HER過程。此外，MoO_x-Rh 顯示出 -0.40 eV 的優(yōu)異 H₂O 解離能，相比之下，Pt(111) 表面和Rh (111) 表面催化的H₂O 解離能分別為0.55 eV和0.09 eV。因此，MoO_x-Rh具備極優(yōu)異的H₂O 解離活性。相反，由于能量勢壘，Pt 表面不容易發(fā)生 H₂O 解離。

DFT進一步計算H* 的吸附自由能 (ΔG_H*)。通常，最佳的ΔG_H*值應(yīng)該在零附近，同時有利于H* 吸附和 H₂ 脫附。計算發(fā)現(xiàn)Rh(111) 表面上的ΔG_H*值很大，表明H在 Rh 催化劑上過度結(jié)合，不利于H₂的脫附過程。相比之下，MoO_x-Rh 金屬烯呈現(xiàn)出優(yōu)化的 ΔG_H*值，并且高度依賴于 H* 的覆蓋率。在低覆蓋率下，H* 將優(yōu)先吸附在空的 Rh 位點上。隨著覆蓋率的增加，H* 將傾向于吸附在界面 Rh 位點上，當(dāng)覆蓋率超過 0.77 單層 (ML) 時，ΔG_H*值接近最佳值 (ΔG_H*=0)。以上結(jié)果表明MoO_x 和 Rh 之間的界面有利于 H₂O 的解離、H* 吸附和 H₂脫附。

Jiandong Wu, Jinchang Fan et al. Atomically Dispersed MoOx on Rhodium Metallene Boosts Electrocatalyzed Alkaline Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202207512 (1 of 8)

https://doi.org/ 10.1002/anie.202207512

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崔小強/范錦昌Angew.: 金屬Rh上原子分散的MoOx促進堿性電催化析氫

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