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在人工光合作用中，串聯(lián)催化已成為一種有吸引力的方法，即通過不同位點(diǎn)的連續(xù)步驟促進(jìn)CO₂還原為高價(jià)值的多碳（C₂₊）產(chǎn)物?；诖?，同濟(jì)大學(xué)陳作鋒教授和上海電力大學(xué)李和興教授等人報(bào)道了一種Cu單原子（Cu SAs）在In₂O₃上的配位的串聯(lián)光催化劑（In₂O₃/Cu-O₃），其軌道雜化，用于在純水中產(chǎn)生的化學(xué)測量O₂的CO₂到C₂的有效轉(zhuǎn)化。在不添加任何犧牲劑和光敏劑的情況下，In₂O₃/Cu-O₃在可見光照射下的乙醇收率為20.7 μmol g^?1 h^?1，選擇性為85.8%。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了In₂O₃/Cu-O₃的活性位點(diǎn)和串聯(lián)機(jī)理，并闡明了軌道雜化相互作用與CO₂RR制C₂產(chǎn)物的關(guān)系。作者利用Cu SAs構(gòu)建了三種不同構(gòu)型的結(jié)構(gòu)模型，其中Cu分別與In₂O₃的2、3或4個氧原子鍵合，分別模擬了2-、3-或4-配位的Cu SAs。

差電荷密度（DCD）和Bader電荷分析顯示，0.6596 e^?直接從In₂O₃/Cu-O₃中的鄰近原子轉(zhuǎn)移到Cu SAs，導(dǎo)致Cu位點(diǎn)的電子顯著積累，In位點(diǎn)的電子大量耗盡。Cu-O-In單元的不對稱電子分布導(dǎo)致Cu原子周圍的缺電子環(huán)境，強(qiáng)烈吸引CO₂的孤對電子，有利于CO₂的吸附。

作者將涉及12個質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移的整個CO₂制乙醇反應(yīng)分為三個獨(dú)立但相互關(guān)聯(lián)的部分：*CO的形成；C-C耦合；隨后的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移過程以產(chǎn)生乙醇。In₂O₃/Cu-O₃具有兩個CO₂還原催化中心：Cu SAs-free In₂O₃域和Cu-O-In單元域。

CO的增強(qiáng)吸附對于實(shí)現(xiàn)對C₂產(chǎn)物的高選擇性很重要，因?yàn)?CO的高覆蓋對于后續(xù)的C-C偶聯(lián)反應(yīng)至關(guān)重要。*CO在In₂O₃/Cu-O₃和In₂O₃上的吉布斯自由能值表明，Cu SAs-free In₂O₃域和Cu-O-In單元域都有利于富集*CO覆蓋，并有可能使*CO從In₂O₃向Cu SAs遷移。

Electronic modulation of a single-atom-based tandem catalyst boosts CO₂ photoreduction to ethanol. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02643D.

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陳作鋒/李和興EES：單原子串聯(lián)催化劑助力CO2光還原為乙醇

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