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許駿AEM: 揭示全固態(tài)電池中枝晶生長和裂紋擴(kuò)展的電化學(xué)-機(jī)械耦合行為

枝晶生長和裂紋擴(kuò)展是全固態(tài)鋰金屬電池（ASSB）大規(guī)模商業(yè)化道路上的兩大障礙。由于潛在的枝晶生長機(jī)制的高度多物理場耦合特性，理解它一直很困難。目前可用的建模工作并不是完全以電化學(xué)-機(jī)械耦合方式構(gòu)建的，而且該模型無法描述電池級(jí)行為，因此無法為電池設(shè)計(jì)和評估提供見解。

在此，美國北卡羅來納大學(xué)夏洛特分校許駿等人通過考慮電池模型、力學(xué)模型、相場模型和短路模型首次建立了電化學(xué)-機(jī)械模型，該模型從電池層面基于物理學(xué)的角度直接耦合枝晶生長和裂紋擴(kuò)展。

結(jié)果表明，過電位驅(qū)動(dòng)的應(yīng)力推動(dòng)裂紋穿透固體電解質(zhì)，為枝晶生長創(chuàng)造空位，導(dǎo)致電池短路。因此，電解質(zhì)的高鋰化/充電速率和低電導(dǎo)率會(huì)加速電池的電化學(xué)失效。

圖1. 建立模型的示意圖，包括幾何形狀、邊界條件和缺陷區(qū)域

作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)電解質(zhì)的楊氏模量對斷裂和枝晶生長具有競爭性貢獻(xiàn)；具體而言，當(dāng)楊氏模量為40~100 GPa時(shí)，短路會(huì)提前觸發(fā)。此外，較大的韌性值會(huì)阻礙裂紋擴(kuò)展并減緩鋰枝晶的生長。

本研究開發(fā)的多物理場模型提供了對ASSB 內(nèi)裂紋擴(kuò)展和枝晶生長耦合的深入理解，并為穩(wěn)健和安全的 ASSB 電池提供了有見地的機(jī)械設(shè)計(jì)指導(dǎo)。

圖2. 楊氏模量的影響

Unlocking the Electrochemical-Mechanical Coupling Behaviors of Dendrite Growth and Crack Propagation in All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101807

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