可充電鋰電池由于其高能量密度是下一代有前景的候選儲能設備,它們的電化學性能深受電解質(zhì)組合物的影響。傳統(tǒng)鋰離子電池 (LIB) 中使用的碳酸鹽基電解質(zhì)對元素鋰具有高度腐蝕性,基于甘醇二甲醚的電解質(zhì)通常具有更好的還原穩(wěn)定性,但它們在4 V/Li下會發(fā)生早期氧化,與高壓正極不匹配。最近,氟化溶劑和鹽類對鋰負極的循環(huán)行為表現(xiàn)出積極影響,但高成本阻礙了它們的應用。在此,中科院蘇州納米所沈炎賓副研究員與加拿大卡爾加里大學Venkataraman Thangadurai等人報道設計了一種與元素鋰負極和富鎳正極兼容的經(jīng)濟型碳酸鹽-甘醇二甲醚混合電解質(zhì)(CGHE)。圖1. 沉積的鋰和SEI的表征使用DFT、NMR和FTIR研究證明了CGHE表現(xiàn)出獨特的溶劑化結(jié)構(gòu),其中二甘醇二甲醚(G2)主導鋰離子的初級溶劑化殼層。它能使六氟磷酸鹽陰離子完全電離,并與LiNO3形成接觸離子對?;旌想娊赓|(zhì)導致了強大的富含無機物的SEI,同時保持了優(yōu)異的離子電導率,潤濕性和與元素Li的化學穩(wěn)定性。因此基于該混合電解質(zhì)的含400%過量鋰負極的鋰金屬電池在2C下循環(huán)200次后仍提供99.2 mAh g-1的比容量,幾乎是普通EC/DEC電解質(zhì)(27 mAh g-1)的四倍。無負極鋰電池在50次循環(huán)后容量保持率為73%,而使用典型碳酸鹽電解質(zhì)的無負極電池最終在45次循環(huán)內(nèi)失效。圖2. 基于該混合電解質(zhì)的無負極鋰金屬電池的電化學性能Rational design of a carbonate-glyme hybrid electrolyte for practical anode-free lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.043