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三單位聯(lián)發(fā)Nature nanotechnol.: 冷凍電鏡立功！揭示SEI向Si負(fù)極內(nèi)部的逐漸生長(zhǎng)導(dǎo)致容量衰減

固體電解質(zhì)中間相（SEI）是在電極表面形成的一層界面，對(duì)于鋰離子電池中的電化學(xué)反應(yīng)和穩(wěn)定性至關(guān)重要。活性材料，尤其是那些具有極高能量密度的材料，如硅 (Si)等，在離子嵌入和脫出時(shí)通常不可避免地會(huì)發(fā)生大的體積波動(dòng)，這就提出了一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題，即SEI如何與材料相互作用并隨之演變，從而導(dǎo)致控制電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

在此，美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室王崇民、李曉林，賓夕法尼亞州立大學(xué)帕克分校張素琳與洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Jinkyoung Yoo等人結(jié)合EDS斷層掃描、先進(jìn)的算法和冷凍電鏡（cryo-STEM），在三維上揭示了Si和SEI的結(jié)構(gòu)和化學(xué)演化之間的關(guān)系。

經(jīng)化學(xué)力學(xué)模型證實(shí)，作者發(fā)現(xiàn)在脫Li過(guò)程中由于空位注入和冷凝，電解質(zhì)沿納米空穴的滲流通道逐漸滲透和SEI生長(zhǎng)。

圖1. Si和SEI層隨電池循環(huán)的空間演變

因此，Si-SEI的空間結(jié)構(gòu)從最初幾個(gè)循環(huán)中經(jīng)典的“核-殼”結(jié)構(gòu)演變?yōu)殚L(zhǎng)時(shí)間循環(huán)后的“李子-布丁”結(jié)構(gòu)，造成電子傳導(dǎo)通路的破壞和死Si的形成，從而導(dǎo)致容量衰減。

SEI和活性材料的空間耦合交互演化模型原則上適用于廣泛的高容量電極材料，這項(xiàng)研究為修復(fù)高容量電極的衰減提供了重要的見(jiàn)解。

圖2. 鋰化/脫鋰循環(huán)期間SEI向內(nèi)生長(zhǎng)的微觀建模

Progressive growth of the solid-electrolyte interphase towards the Si anode interior causes capacity fading, Nature Nanotechnology 2021. DOI: 10.1038/s41565-021-00947-8

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/31/97a09e8ef4/

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