不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面層(SEI)和枝晶生長導(dǎo)致的低庫侖效率和容量顯著衰減,給鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用帶來了挑戰(zhàn)。
圖1.?基于OPS的保護(hù)層設(shè)計(jì)
德國亥姆霍茲烏爾姆研究所Stefano Passerini、南昌大學(xué)周耐根等提出了一種通過引入八苯基硅倍半氧烷(OPS)并加入少量鋰鹽來調(diào)節(jié)鋰沉積行為的有效策略。
研究顯示,OPS對(duì)鋰具有很高的親和力,其在多個(gè)位點(diǎn)吸附鋰離子的能力使其能夠有效捕獲并均勻調(diào)節(jié)Li+離子通量。
保護(hù)層可均勻調(diào)節(jié)鋰離子通量,并在表面捕獲鋰離子,從而實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰沉積/剝離。此外,OPS層還起到物理屏障的作用,防止鋰金屬負(fù)極與電解液之間發(fā)生腐蝕反應(yīng)。
圖2.?鋰沉積/剝離過程觀察
在用作鋰庫存的25mM OPS溶液中進(jìn)一步加入1wt%的鋰鹽,可確保電極/電解液界面的穩(wěn)定性,并促進(jìn)傳統(tǒng)碳酸酯電解液中的電化學(xué)和傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)。
這種保護(hù)層有助于采用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)作為正極、超薄OPS保護(hù)鋰箔(20 微米)作為負(fù)極的鋰金屬電池獲得穩(wěn)定且無枝晶的性能。其在1C下循環(huán)300次后,容量保持率高達(dá)91.4%。
此外,這項(xiàng)工作還將OPS保護(hù)鋰負(fù)極和NCM811與Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3固體電解質(zhì)結(jié)合起來進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果表明其循環(huán)能力可延長至300次,平均庫侖效率為99.58%,容量保持率為85.7%。
圖3.?全電池性能
Adaptive Multi-Site Gradient Adsorption of Siloxane-Based Protective Layers Enable High Performance Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Material 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302577
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