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寧大舒杰/胡芳AFM：激光誘導(dǎo)石墨烯輔助水系Cu-S電池自轉(zhuǎn)化反應(yīng)

在水系/非水金屬-硫電池中，硫基氧化還原對因其低電化學(xué)動力學(xué)、潛在穿梭效應(yīng)和大體積變化而面臨重大挑戰(zhàn)。盡管已經(jīng)進(jìn)行了大量研究來優(yōu)化或替代金屬負(fù)極和正極復(fù)合材料，但是由于依賴硫基氧化還原對而引起的主要挑戰(zhàn)仍然存在。

寧波大學(xué)舒杰、胡芳等人提出了一種新型CuS/Cu₂S氧化還原對，它通過改變離子電荷載流子的價(jià)數(shù)提供相同的理論容量（基于傳統(tǒng)的S/S^2?氧化還原對）。

圖1 三種轉(zhuǎn)化反應(yīng)的物理和熱力學(xué)性質(zhì)

新型水系電池將繼承三大優(yōu)勢：i) 從根本上提高理論電子電導(dǎo)率和轉(zhuǎn)化反應(yīng)的電化學(xué)動力學(xué)性能；ii) 一定程度上避免了正極大體積變化率，進(jìn)一步提高了循環(huán)性能；iii) 消除了穿梭效應(yīng)。

圖2 電池制備

為實(shí)現(xiàn)高可逆性，商業(yè)上可行的激光誘導(dǎo)石墨烯（LIG）被制備并首次用于水系金屬-硫電池。由于新型氧化還原對和LIG之間的協(xié)同作用，水系CuS/Cu₂S電池在初始循環(huán)中提供1654.9 mAh g^-1的高度可逆容量，并在328次循環(huán)后具有91.2% 的容量保持率（1509.5 mAh g^-1）。

當(dāng)以2.8 A g^-1循環(huán)時(shí)，其可逆容量在410次循環(huán)后仍保持92.1%。本研究從熱力學(xué)參數(shù)篩選出發(fā)，采用無硫氧化還原對提供了一種新的選擇，并用密度泛函理論分析了LIG的作用機(jī)理，旨在革新水系金屬-硫電池的儲能機(jī)理。

圖3 電化學(xué)性能

Laser-Induced Graphene Assisting Self-Conversion Reaction for Sulfur-Free Aqueous Cu-S Battery. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103893

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