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?EnSM：計(jì)算指導(dǎo)發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定LLZO固態(tài)電解質(zhì)和高能NMC正極界面的涂層材料

采用鋰石榴石固態(tài)電解質(zhì)如Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZO)和鋰金屬負(fù)極的全固態(tài)電池是一種很有前景的下一代儲能技術(shù)。全固態(tài)電池的進(jìn)一步發(fā)展需要將LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂（NMC）等高能正極與具有穩(wěn)定低電阻界面的石榴石固態(tài)電解質(zhì)結(jié)合，這就需要在高溫?zé)Y(jié)和電化學(xué)循環(huán)過程中形成穩(wěn)定界面的涂層。

為指導(dǎo)界面涂層的未來發(fā)展，馬里蘭大學(xué)莫一非教授進(jìn)行了基于第一性原理計(jì)算的高通量熱力學(xué)分析，以研究具有廣泛材料化學(xué)性質(zhì)LLZO石榴石和高能NMC正極的穩(wěn)定性。

該研究揭示了控制LLZO石榴石和NMC正極材料穩(wěn)定性的因素，并確定了 LLZO和NMC穩(wěn)定良好涂層的機(jī)制。除了對已知涂層進(jìn)行分類外，這項(xiàng)研究還提供了詳細(xì)的指導(dǎo)圖表和多種新材料系統(tǒng)，作為穩(wěn)定LLZO-NMC界面的有前途的涂層，以實(shí)現(xiàn)高能量密度的石榴石基全固態(tài)電池。

作者的計(jì)算方法可以進(jìn)一步應(yīng)用于研究和篩選用于穩(wěn)定其他應(yīng)用中的界面或涂層材料。

圖1 分解能的熱圖

圖2 含NMC 111的Li-Al-O成分分解能的熱圖

Computation-Guided Discovery of Coating Materials to Stabilize the Interface between Lithium Garnet Solid Electrolyte and High-Energy Cathodes for All-Solid-State Lithium Batteries. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.06.027

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