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上交努麗燕娜ACS Energy Lett.：一種用于鎂電池的新型Mg[B(Otfe)4]2鎂鹽

對實(shí)用高性能電解液的需求是制約可充鎂電池（RMBs）發(fā)展的關(guān)鍵瓶頸?；谌跖湮缓头拇笈鹬行年庪x子（B(OR^F)₄^–）的電解液因其優(yōu)異的氧化穩(wěn)定性、高離子電導(dǎo)率和弱腐蝕性而引起了廣泛關(guān)注。然而，復(fù)雜的合成路線和昂貴的原料仍然阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。

上海交通大學(xué)努麗燕娜等人報(bào)道了一種新型四(三氟乙醇氧基)硼酸鎂(Mg[B(Otfe)₄]₂)鎂鹽。

這項(xiàng)工作首次提出了單CF₃取代的-Otfe（三氟乙基），以進(jìn)一步降低合成成本，同時(shí)繼承體積大且配位較弱的B中心陰離子的優(yōu)點(diǎn)。此外，作者采用“金屬轉(zhuǎn)移反應(yīng)”和“原位一鍋法”兩種方法合成了新型Mg[B(Otfe)₄]₂，填補(bǔ)了該領(lǐng)域的空白。

由于含氟的B中心B(Ohfip)₄^–陰離子具有體積大且配位弱的特性，因此具有較高的氧化穩(wěn)定性、中等離子電導(dǎo)率和有利的鎂沉積/剝離性等優(yōu)點(diǎn)。此外，與雙CF₃取代的B(Ohfip)₄^–相比，含氟較少的B(Ohfip)₄^–基電解液不僅表現(xiàn)出具有競爭力的電化學(xué)實(shí)用性，而且大大降低了制備成本并保持了易于加工性。

圖1 合成路線

所得的電解液用于可逆的鎂沉積-剝離時(shí)平均庫侖效率約為99%，過電位低至0.2 V，同時(shí)氧化穩(wěn)定性超過 3 V vs Mg。作者希望在他們的探索的基礎(chǔ)上，激發(fā)更多關(guān)于各種無機(jī)/有機(jī)鎂鹽與某些氟化硼酸鹽之間的適應(yīng)性設(shè)計(jì)的擴(kuò)展研究，并極大地促進(jìn)RMBs的發(fā)展。

圖2 Mg[B(Otfe)₄]₂/THF電解液與Mo₆S₈正極的電化學(xué)相容性

An Efficient Bulky Mg[B(Otfe)4]2 Electrolyte and Its Derivatively General Design Strategy for Rechargeable Magnesium Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01411

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