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【純計算】ACS Catalysis：揭示雙原子催化劑上CO2RR中難以發(fā)生C-C偶聯(lián)的原因

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電催化耦合反應(yīng)具有操作條件溫和、過程可控、裝置模塊化等優(yōu)點，被認為是實現(xiàn)資源高效利用、促進高附加值產(chǎn)品生成的有效策略。

新興的金屬-氮-碳(M?N?C)雙原子催化劑(DAC)由于存在多金屬位點，有望在CO₂還原反應(yīng)中生成多碳產(chǎn)物。但是，最近的許多實驗表明，幾乎沒有DAC可以有效地生產(chǎn)大量的多碳產(chǎn)品。

為了揭示這一現(xiàn)象產(chǎn)生的原因，日本東北大學(xué)李昊、中科院山西煤化所王強和華北電力大學(xué)高正陽等通過自旋極化密度泛函理論計算，結(jié)合范德瓦爾斯相互作用，探討了典型的同核和異核DACs的表面態(tài)，并對CO₂RR中的反應(yīng)機理進行了探討。

具體而言，研究人員在前人實驗觀測結(jié)果的基礎(chǔ)上，采用自旋極化DFT-D3方法對幾種典型的DAC催化劑(包括Fe/Fe-N₆-C、Fe/Ni-N₆-C和Ni/Ni-N₆-C)上的CO₂RR進行了研究。

結(jié)果發(fā)現(xiàn)，無論是在金屬-金屬橋位置的單側(cè)還是雙側(cè)，*CO都會覆蓋在DAC上形成有利的表面態(tài)?；诒砻鎽B(tài)的自由能圖表明CO是DAC的主要產(chǎn)物，這與實驗觀察一致。

同時，還發(fā)現(xiàn)如果分子能夠通過較大的缺陷穿透碳層，雙面占據(jù)也是有利的，這有助于在CO₂RR中甲酸的生成。此外，*CO氫化(即形成*COH或*COH)在DAC中不太有利，表明C?C偶聯(lián)需要克服更大的活化能壘。

基于CO₂RR的有效反應(yīng)描述符，分析了不同目標(biāo)產(chǎn)物的中間體結(jié)合能與火山活性模型之間的線性尺度關(guān)系。結(jié)果表明，吸附強度與CO₂RR的選擇性和活性密切相關(guān)，所有模型分析與實驗結(jié)果基本一致。

總體而言，該項工作通過結(jié)合表面狀態(tài)分析、活性模擬和電子結(jié)構(gòu)分析，揭示了CO₂RR反應(yīng)中DACs上C?C偶聯(lián)難以發(fā)生的原因，強調(diào)了在分析電催化活性之前應(yīng)該考慮DACs的表面狀態(tài)，其中金屬-金屬橋位點的CO中毒不可忽略。

Why Is C–C Coupling in CO₂ Reduction Still Difficult on Dual-Atom Electrocatalysts? ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01768

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