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潘鋒/林原Nano Energy：理解濃電解液中鋰離子熱力學(xué)和動力學(xué)行為以開發(fā)水系鋰離子電池

由于高安全性、環(huán)境友好性和寬電壓窗口，高濃度水系電解液對于未來鋰離子電池的部署很有吸引力。理解鋰離子在高濃度條件下的行為對于機理研究和商業(yè)應(yīng)用都具有重要意義。

北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、中科院化學(xué)所林原等人通過使用定制的單粒子模型分析循環(huán)伏安法和電壓曲線，闡明了以LiFePO₄為活性電極在不同濃度水系電解液中鋰離子的熱力學(xué)和動力學(xué)行為。

LFP單粒子(SP)電極被設(shè)計用于減少團聚并最大限度地減少活性納米粒子的粒子間相互作用。在熱力學(xué)研究中，SP電極在不同電解液濃度下的循環(huán)伏安（CV）曲線表明，隨著電解液濃度的增加，平衡電位逐漸向更高的電位移動，這歸因于聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n溶液中鋰離子活性的增加。

在動力學(xué)研究中，高濃度電解液聚合物(Li⁺(H₂O)₂)_n結(jié)構(gòu)中緩慢的鋰離子去溶劑化過程是導(dǎo)致界面反應(yīng)時低界面速率常數(shù)(k⁰)和高活化能(E_a)的原因。

圖1 不同濃度LiTFSI和LiNO₃電解液對LFP的影響

此外，在不同溫度和掃描速率下也觀察到這種在高濃度下緩慢的鋰離子界面動力學(xué)，較低的溫度和較高的掃描速率導(dǎo)致更緩慢的過程。

電解液中陰離子的類型是另一個重要因素，因為較小的陰離子尺寸更有利于界面反應(yīng)。對高濃度電解液中鋰離子行為（熱力學(xué)和動力學(xué)）的基本理解有助于為特定電池應(yīng)用選擇合適的電解液和工作條件。

圖3 不同溫度和掃速對k⁰和E_a的影響

Understanding Li-ion thermodynamic and kinetic behaviors in concentrated electrolyte for the development of aqueous Lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106413

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