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帝國理工EES: 富缺陷骨架調(diào)控的均質(zhì)金屬沉積，用于鈉金屬電池

鈉金屬電池由于其高能量密度以及豐富的鈉基資源而引起越來越多的關(guān)注。然而，循環(huán)過程中不均勻的金屬沉積和枝晶形成阻礙了鈉金屬負(fù)極的應(yīng)用。

文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道了碳骨架可以減輕金屬鈉電鍍和剝離過程中枝晶的形成，但不同碳結(jié)構(gòu)特征（即孔與缺陷）和相關(guān)機(jī)制所起的作用尚不清楚，這阻礙了負(fù)極側(cè)的可控界面工程。

鑒于此，英國帝國理工學(xué)院Maria-Magdalena Titirici等人以木質(zhì)素為可再生前體合理設(shè)計(jì)了可持續(xù)碳骨架的結(jié)構(gòu)特征，以揭示缺陷和孔隙在金屬沉積中的作用。作者通過原子到宏觀尺度的多尺度模擬，并結(jié)合operando和非原位表征來加深對Na金屬沉積行為和電化學(xué)界面的基本理解。

在長時(shí)間循環(huán)（> 1200 小時(shí)）后，電鍍和剝離過程保持著高庫侖效率（~ 99.9 %），證明了碳材料中的缺陷在促進(jìn)Na金屬的成核和沉積方面起著比孔隙更重要的作用。

圖1. 碳骨架的表征

此外，作者還發(fā)現(xiàn)將二甘醇與低成本、穩(wěn)定的NaCF₃SO₃鹽相結(jié)合可以調(diào)節(jié)離子電導(dǎo)率，提高最低空位分子軌道能（LUMO），從而有利于Na金屬的均勻沉積。

更重要的是，結(jié)合不同類型的正極（例如普魯士藍(lán)和硫），這種3D結(jié)構(gòu)的碳骨架通過改善電極中的離子和質(zhì)量擴(kuò)散，在減少電化學(xué)極化方面發(fā)揮了重要作用，因此具有增強(qiáng)的電化學(xué)性能的“無負(fù)極”鈉金屬電池在可持續(xù)性方面也得到了證明。這項(xiàng)研究為未來鋰離子電池技術(shù)以外的下一代儲(chǔ)能技術(shù)的改進(jìn)鋪平了道路。

圖2. 鈉金屬沉積行為研究

圖3. 基于該3D碳骨架的對稱電池和全電池的電化學(xué)性能

Homogenous metallic deposition regulated by defect-rich skeletons for sodium metal batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01346G

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