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袁帥等人AEM：單離子導(dǎo)電軟電解質(zhì)使半固態(tài)鋰金屬電池在環(huán)境條件下運行

盡管固態(tài)鋰金屬電池具有后鋰離子電池的潛力，但它們?nèi)悦媾R電化學(xué)可持續(xù)性不足和運行環(huán)境限制的問題。這些挑戰(zhàn)主要源于缺乏可靠的固態(tài)電解質(zhì)。

韓國延世大學(xué)Sang-Young Lee、仁川大學(xué)Taeeun Yim、上海大學(xué)袁帥等人展示了一種用于實用半固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的新型單離子導(dǎo)電準固態(tài)軟電解質(zhì)（SICSE）。

圖1 在環(huán)境條件下制備SiCSE及其單離子導(dǎo)電特性

SICSE由離子整流兼容骨架和不可燃配位電解液組成。離子整流兼容骨架由紫外線固化的陽離子共聚物（乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)/二烯丙基二甲基銨-雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺（DADMA-TFSI））和鈦/二氧化硅改性的氧化鋁納米粒子（Ti-SiO₂@Al₂O₃)組成。

其中ETPTA和DADMA-TFSI可以分別提供結(jié)構(gòu)完整性和離子整流（即，陰離子捕獲）效果，而Ti-SiO₂@Al₂O₃納米顆粒作為流變調(diào)節(jié)和陰離子捕獲（通過路易斯酸堿相互作用）劑。

圖2 SSLMB在環(huán)境條件下的電化學(xué)性能

配位電解液是4 M LiFSI-PC/FEC，由于離子-溶劑配位良好，該電解液對鋰金屬負極和高壓正極顯示出較好的電化學(xué)穩(wěn)定性，此外該電解液兼具高熱穩(wěn)定性和不可燃性。所得SICSE具有高離子導(dǎo)電性、Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)接近單位（t_Li⁺=0.91）、寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口、機械柔性和不易燃性。

流變學(xué)調(diào)整的SiCSE漿料經(jīng)過紫外線固化輔助逐步印刷工藝，能夠輕松制備無縫集成的SSLMB，而無需進行高壓/高溫步驟。SICSE的單離子導(dǎo)電能力有助于穩(wěn)定鋰金屬負極和NCM811正極的界面。

由此產(chǎn)生的SSLMB全電池表現(xiàn)出可靠的電化學(xué)性能、循環(huán)穩(wěn)定性、倍率性能以及具有可調(diào)電壓和在室溫條件下的高重量/體積能量密度（基于電池，476 Wh kg^-1/1102 Wh L^-1）。此外，低溫性能、可折疊性和安全性遠遠超過了基于無機電解質(zhì)的固態(tài)LMB。

圖3 SSLMB的電化學(xué)性能

Single-Ion Conducting Soft Electrolytes for Semi-Solid Lithium Metal Batteries Enabling Cell Fabrication and Operation under Ambient Conditions. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101813

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