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余桂華等人ACS Nano:1.2 mm超厚電極的規(guī)模化制備

具有高面積容量的厚電極是最大化電池能量密度的直接方法,但厚電極的發(fā)展同時面臨制造挑戰(zhàn)和電子/離子傳輸限制。
美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華、石溪大學Esther S. Takeuchi等人通過簡便、可擴展的模板化相轉(zhuǎn)化方法,構(gòu)建了具有超高活性材料負載量和高效傳輸網(wǎng)絡(luò)的低曲折度LiFePO4(LFP)電極。
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相轉(zhuǎn)化是一種用于可規(guī)?;a(chǎn)具有分級孔結(jié)構(gòu)膜的流行方法。所制備的膜通常由三層組成,即漿液和非溶劑界面處的表層,具有指狀大孔的中間層,以及漿液和模具界面處的海綿層。當用作電極時,相對致密的表層會干擾電解液滲透和物質(zhì)傳輸,導(dǎo)致倍率容量有限,尤其是在厚電極中。
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圖1 三層LFP電極的形貌和物理性質(zhì)
通過在相轉(zhuǎn)化之前應(yīng)用網(wǎng)格并在之后去除它,可以剝離表層,并打開垂直排列的微通道,從而形成幾乎穿過電極的開放、均勻的微通道。微通道分級結(jié)構(gòu)不僅大大促進了浸漬電解液中Li+的傳輸,而且還通過碳化聚合物包裹提供了連續(xù)的電子傳輸網(wǎng)絡(luò)。此外,由于聚合物在相轉(zhuǎn)化過程中的即時固化,實現(xiàn)了強電極粘附,這支持具有機械堅固性的超厚電極的制備。
受益于結(jié)構(gòu)優(yōu)勢,超厚雙層LiFePO4電極(高達 1.2 mm)在高面積負載(高達 100 mg cm-2)下顯示出倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性的顯著改善。
此外,模擬和原位結(jié)構(gòu)表征也揭示了快速傳輸動力學。結(jié)合可擴展的制備,作者提出的策略為以低成本設(shè)計實用的高能量/功率密度電極提供了一種有效的替代方案。
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圖2 雙層和三層LFP電極的電化學性能
Ultrahigh-Capacity and Scalable Architected Battery Electrodes via Tortuosity Modulation. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c06491

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