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哈工大黃永憲EnSM: 固態(tài)鋰電池均質(zhì)石榴石型電解質(zhì)中的快速鋰離子傳輸路徑

哈工大黃永憲EnSM: 固態(tài)鋰電池均質(zhì)石榴石型電解質(zhì)中的快速鋰離子傳輸路徑
使用固態(tài)電解質(zhì)(SSE)的固態(tài)鋰電池(SSLB)因其令人滿意的安全性和高能量密度而備受關(guān)注。對(duì)于進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用,石榴石型Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO) SSE較低的室溫離子電導(dǎo)率(通常為?1×10-3 S·cm-1)仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。
哈工大黃永憲EnSM: 固態(tài)鋰電池均質(zhì)石榴石型電解質(zhì)中的快速鋰離子傳輸路徑
在此,哈爾濱工業(yè)大學(xué)黃永憲教授等人采用一種新的固態(tài)燒結(jié)策略,通過引入La2O3納米顆粒促進(jìn)晶粒的均勻分布,并沿晶界構(gòu)建3D連續(xù)的鋰離子輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)。La2O3納米顆粒作為第二相,抑制LLZTO晶粒的異常生長(zhǎng),減少孔隙缺陷以提高相對(duì)密度。
通過將過量的La2O3納米粒子與氣態(tài)Li2O結(jié)合而合成LaLiO2鋰離子導(dǎo)體,提供了連續(xù)的離子通路并提高鋰離子的電導(dǎo)率。鋰離子電導(dǎo)率達(dá)到1.1×10-3 S·cm-1(比純LLZTO電解質(zhì)高64%),相對(duì)密度為98.1%。

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圖1. 樣品的燒結(jié)過程示意圖和拉曼測(cè)量結(jié)果
驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明,具有LiFePO4正極的SSLB實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的穩(wěn)定循環(huán)性能,在室溫下600次長(zhǎng)期循環(huán) (0.5 C) 后具有128.8 mAh g-1的高放電容量和超過 99% 的庫(kù)侖效率。
這項(xiàng)工作提供了一種可行的固態(tài)燒結(jié)方法,可以為SSLB的未來應(yīng)用創(chuàng)建具有高性能的SSE。

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圖2. 固態(tài)Li/LFP電池的電化學(xué)性能
Fast Li-ion transport pathways via 3D continuous networks in homogeneous garnet-type electrolyte for solid-state lithium batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.00

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