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原長(zhǎng)洲/秦國(guó)輝Angew: 用于高效儲(chǔ)鉀的聚二萘嵌苯二酰亞胺正極的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化工程

聚二萘嵌苯二酰亞胺（PDI）作為一種典型的共價(jià)有機(jī)骨架，因其豐富的氧化還原結(jié)構(gòu)單元、有序的骨架和豐富的納米孔而在鉀的儲(chǔ)存中脫穎而出，但具有電導(dǎo)率低、可逆活性位有限、穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)。

在此，青島科技大學(xué)秦國(guó)輝副教授及濟(jì)南大學(xué)原長(zhǎng)洲教授等人首次設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的層次化有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料（PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x），其中雙金屬Fe和Sn原子（Fe-Sn）和納米級(jí)的PDI通過(guò)強(qiáng)烈的化學(xué)作用均勻地分布在N-Ti₃C₂T_x中。

引入的N-Ti₃C₂T_x有利于提高PDI的電子導(dǎo)電性，為Fe-Sn的均勻沉積提供了錨定位點(diǎn)，并使PDI更易于與K⁺接觸。而極化的Fe-3d和Sn-5s軌道將高自旋電子從Fe-Sn輸運(yùn)至N-Ti₃C₂T_x和PDI，導(dǎo)致PDI的最高占據(jù)分子軌道（HOMO）填充率較高。

圖1. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的合成及表征

由于其幾何特性、較強(qiáng)的配位相互作用、電子極化和成分協(xié)同作用，使得雜化體系具有更接近的氧化還原活性位點(diǎn)和加速的動(dòng)力學(xué)行為。因此，PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復(fù)合正極在可逆容量、倍率容量和循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出了優(yōu)異的儲(chǔ)鉀性能。

此外，基于PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x的PIB在極低的工作溫度下也表現(xiàn)出良好的靈活性和強(qiáng)大的適應(yīng)性，突出了其作為穩(wěn)定而低成本的PIB正極的巨大應(yīng)用前景。

圖2. PDI@Fe-Sn@N-Ti₃C₂T_x復(fù)合正極的電化學(xué)性能

Organic-Inorganic Hybridization Engineering of Polyperylenediimide Cathodes for Efficient Potassium Storage, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202110261

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