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孫學(xué)良/王建濤Sci. Adv.：固態(tài)鹵化物電解質(zhì)，通用濕化學(xué)合成新策略！

用于全固態(tài)鋰金屬電池 (ASSLMBs) 的固態(tài)鹵化物電解質(zhì)由于其高離子電導(dǎo)率和高電壓穩(wěn)定性而引起了廣泛關(guān)注。然而，由于金屬鹵化物容易水解，因此從液相合成鹵化物電解質(zhì)極具挑戰(zhàn)性。

圖1. Li₃YCl₆的濕化學(xué)法合成及結(jié)構(gòu)分析

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授及國(guó)聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院王建濤教授等人受工業(yè)“氯化銨路線”的啟發(fā)，報(bào)道了一種通用的銨輔助濕化學(xué)法來(lái)合成固態(tài)鹵化物電解質(zhì)。

基于該策略，作者成功合成了室溫下離子電導(dǎo)率達(dá)到0.345 mS cm^-1的Li₃YCl₆，還分別合成了Li₃ScCl₆、Li₃YBr₆和Li₃ErCl₆來(lái)證明其通用性。作者發(fā)現(xiàn)局部微應(yīng)變引起的微觀結(jié)構(gòu)變化有利于Li⁺傳輸從而提高離子電導(dǎo)率，此外，通過(guò)將混合的電子/離子導(dǎo)電界面轉(zhuǎn)變?yōu)殇囯x子導(dǎo)電界面，減輕了鹵化物電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極之間的界面不相容性。

圖2. 鹵化物電解質(zhì)和鋰金屬負(fù)極之間的界面穩(wěn)定性

因此，作者成功構(gòu)建了具有優(yōu)異電化學(xué)性能（放電容量為139.1 mAh g^-1，初始庫(kù)侖效率（CE）高達(dá)98.1%）的鹵化物基ASSLMB，這是首次報(bào)道具有優(yōu)異電化學(xué)性能的鹵化物基ASSLMB，消除了對(duì)其負(fù)極界面不相容性的相當(dāng)大的擔(dān)憂。

本研究為未來(lái)研究基于鹵化物的具有高能量密度和出色安全性的ASSLMBs奠定了基礎(chǔ)。

圖3. 基于鹵化物電解質(zhì)的ASSLMB的電化學(xué)性能

A universal wet-chemistry synthesis of solid-state halide electrolytes for all-solid-state lithium-metal batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abh1896

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