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ACS Energy Lett.：打破常規(guī)，重新審視鹽包水電解液優(yōu)異性能的原因

水系鋅電池在電網(wǎng)規(guī)模儲(chǔ)能方面的應(yīng)用受到其較差可逆性和競爭性水分解反應(yīng)的限制。最近發(fā)明的鹽包水(WIS)電解液概念提供了一條新途徑，可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定且高度可逆的水系鋅電池化學(xué)。

美國芝加哥大學(xué)Andrei Tokmakoff、科羅拉多大學(xué)Michael F. Toney、圣母大學(xué)Edward J. Maginn等人采用組合的X射線總散射、X射線吸收光譜、FTIR光譜和經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了混合Zn(TFSI)₂和LiTFSI WIS電解質(zhì)中的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)。

在這里，Zn(TFSI)₂的濃度為1 m，LiTFSI的濃度為1、5、10 和20 m。模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性通過實(shí)驗(yàn)性X射線總散射和FTIR進(jìn)行了驗(yàn)證。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，添加1 m Zn(TFSI)₂后，Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)沒有改變，并且與LiTFSI WIS電解液中的相似。

本研究中使用的各種實(shí)驗(yàn)和模擬技術(shù)都表明，這些混合WIS電解液具有相同的溶劑化結(jié)構(gòu)，即Zn(H₂O)₆ ²⁺。即使在最高鹽濃度下，在Zn²⁺的第一個(gè)溶劑化殼中也不存在顯著程度的TFSI?陰離子。

圖1 基于具有不同LiTFSI濃度的1 m Zn(TFSI)₂水溶液的MD模擬

此外，作者在373 K下也進(jìn)行了模擬，結(jié)果發(fā)現(xiàn)了相同的溶劑化結(jié)構(gòu)。這些發(fā)現(xiàn)與之前提出見解有根本的不同。這項(xiàng)工作的意義是雙重的。首先，必須重新審視之前對該系統(tǒng)異常高穩(wěn)定性的解釋，即隨著鹽濃度的增加，TFSI?從Zn²⁺溶劑化環(huán)境中取代水。整體溶劑化環(huán)境的變化似乎不是報(bào)道的電化學(xué)性能的原因。

其次，需要進(jìn)行額外的工作來解釋潛在的機(jī)制。作者認(rèn)為界面電化學(xué)過程最有可能發(fā)揮重要作用，未來的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究應(yīng)致力于了解高濃度水系電解液的界面結(jié)構(gòu)、反應(yīng)性和動(dòng)力學(xué)。

圖2 (a)自由和配位TFSI?在 Zn²⁺?O(TFSI)相互作用方面的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算概率(b)Zn(TFSI)₂水溶液中Zn²⁺和O(TFSI)之間計(jì)算的徑向分布與Zn(TFSI)₂濃度的函數(shù)

Water or Anion? Uncovering the Zn²⁺ Solvation Environment in Mixed Zn(TFSI)₂ and LiTFSI Water-in-Salt Electrolytes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01624

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