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具有催化改進(jìn)動(dòng)力學(xué)的硫氧化還原轉(zhuǎn)化有望減輕多硫化物的穿梭。雖然電催化劑的尺寸總是為各種多相催化反應(yīng)帶來(lái)不同的催化行為，但對(duì)于鋰硫電池還有待探索。

湖南大學(xué)梁宵等人通過(guò)構(gòu)建具有從單原子、原子團(tuán)簇到納米顆粒的不同原子尺度的Co催化劑，報(bào)告了對(duì)多硫化物轉(zhuǎn)化的尺寸依賴性催化活性以及與電化學(xué)性能的相關(guān)性的系統(tǒng)研究。

通過(guò)熱解具有不同Zn/Co比的ZIF前驅(qū)體，成功制備了具有不同程度原子聚集（單原子、原子團(tuán)簇和納米粒子）的碳負(fù)載鈷催化劑。綜合表征分析精確地確定了Co電催化劑的形態(tài)和原子構(gòu)型?；诨镜碾姶呋芯?，通過(guò)系統(tǒng)地探索硫轉(zhuǎn)化化學(xué)的還原動(dòng)力學(xué)和活化能，繪制了鈷催化活性的尺寸依賴性圖。

單原子 Co在硫氧化還原過(guò)程中顯示出最佳的電荷轉(zhuǎn)移/動(dòng)力學(xué)，特別是在速率決定反應(yīng)（Li₂S₄?Li₂S）如Li₂S成核/溶解的能壘顯著降低所示。它強(qiáng)調(diào)硫化學(xué)的電催化與催化劑的原子聚集程度密切相關(guān)，這可能有助于設(shè)計(jì)其他催化主體材料，包括更可持續(xù)的 Ni、Fe、Sn 和 Au金屬。

圖1 Co催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)表征

這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果與DFT計(jì)算一致，證實(shí)了單原子Co的液-液轉(zhuǎn)化和液-固轉(zhuǎn)化的吉布斯自由能降低。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Co-ACs/NC比Co-ACs/NC和Co-NPs/NC更能有效地加速轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，如降低的氧化還原過(guò)電位所證明的那樣。

這強(qiáng)調(diào)了催化減輕的多硫化物穿梭對(duì)鋰硫電池整體性能的重要性。這些結(jié)果還突出了單原子催化劑在實(shí)際電池環(huán)境中的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，這對(duì)實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。

圖2 鋰硫電池電化學(xué)性能

Size-Dependent Cobalt Catalyst for Lithium Sulfur Batteries: From Single Atoms to Nanoclusters and Nanoparticles. Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100571

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湖大梁宵Small Methods：鋰硫電池對(duì)鈷催化劑的尺寸依賴性

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