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支春義Angew：金屬有機(jī)聚合物分子工程促進(jìn)硝酸鹽電還原制NH3和鋅-硝酸鹽電池

MOF的結(jié)構(gòu)明確，并且功能可調(diào)控，是具有前景的單一位點(diǎn)催化劑用于電催化還原NO₃^–制備高附加值NH₃。

在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)提出一種分子工程增強(qiáng)NO₃^–電催化還原制備NH₃的方法，這種分子工程通過向MOF引入羰基官能團(tuán)的方式精確調(diào)控金屬位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)。具體而言，因?yàn)轸驶倌軋F(tuán)具有拉電子作用，金屬催化位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槿彪娮訝顟B(tài)，促進(jìn)NO₃^–吸附和加氫轉(zhuǎn)化為NH₃。相比于CuBTA的NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃的催化活性非常低，CuTABQ的NO₃^–轉(zhuǎn)化反應(yīng)NH₃法拉第效率達(dá)到97.7 %。

圖1. 理論計(jì)算

總之，該項(xiàng)工作提出的分子工程策略具有普適性優(yōu)勢(shì)，比如Co或者Ni等金屬位點(diǎn)MOF的電催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)都表現(xiàn)改善的NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃催化活性?；贑uTABQ構(gòu)筑Zn-NO₃^–電池的功率密度達(dá)到12.3 mW cm^-2。因此該項(xiàng)工作展示了在分子尺度進(jìn)行理性設(shè)計(jì)金屬催化劑，能夠改善NO₃^–還原制備NH₃的性能。

圖2. 電化學(xué)性能

Molecular Engineering of a Metal-Organic Polymer for Enhanced Electrochemical Nitrate-to-Ammonia Conversion and Zinc Nitrate Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202309930

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