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白瑩/閆冬AM：銅基硫化物中Sn與Zn的協(xié)同取代實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的鈉離子存儲

過渡金屬硫化物已被認(rèn)為是高能鈉離子電池的候選負(fù)極。然而，它們的應(yīng)用受到低電荷存儲或巨大體積變化以及緩慢反應(yīng)動力學(xué)的嚴(yán)重阻礙。

在此，河南大學(xué)白瑩、閆冬等人基于銅基硫化物提出了一種有效的協(xié)同摻錫-鋅替代策略。首先，通過引入合金基Sn元素，硫化銅的Na離子存儲能力顯著提高。然而，由于高鈉離子吸收，該過程伴隨著結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的犧牲。隨后，為了保持高的鈉離子存儲容量，同時提高循環(huán)和速率能力，進(jìn)行了Zn取代策略（取部分Sn位點(diǎn)），這可以顯著促進(jìn)鈉離子的擴(kuò)散/反應(yīng)動力學(xué)，并減輕晶體框架內(nèi)的機(jī)械應(yīng)變應(yīng)力。

Sn的協(xié)同摻入和Zn的取代使銅基硫化物具有高比容量（在0.5 A g^-1下為~560mAh g^-1）、超穩(wěn)定的可循環(huán)性（80次循環(huán)，容量保持率為~100%）、高達(dá)200 A g^-1的優(yōu)異倍率能力和超快充電特性（在約190 mAh g^-1輸入下每次充電約4s）。

圖1. CS、CTS和ZCTS的循環(huán)性能

總之，本工作提出了一種協(xié)同摻錫-鋅替代方法，成功地開發(fā)出了具有超穩(wěn)定循環(huán)能力、高比容量和顯著快速充電性能的優(yōu)異銅基硫化物。研究表明通過摻錫在銅基硫化物中引入額外的Na-Sn合金化反應(yīng)，大大提高了其鈉離子存儲能力。

鋅取代后銅基硫化物的電導(dǎo)率提高，電化學(xué)動力學(xué)增強(qiáng)，機(jī)械應(yīng)變應(yīng)力減輕（取部分Sn位）,有助于ZCTS在不犧牲其高比容量的情況下具有優(yōu)異的循環(huán)和倍率性能。此外，摻錫-鋅取代是高度可控的，并且基于低成本的資源，這有助于其在實(shí)際應(yīng)用中的高潛力。

圖2. .基于ZCTS負(fù)極和Na₃V₂ (PO₄) ₃ /C正極的全電池原理圖

Synergetic Sn Incorporation-Zn Substitution in Copper-Based Sulfides Enabling Superior Na-Ion Storage, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305957

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