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人物介紹

馬丁，1996年獲四川大學學士學位，2001年獲中國科學院大連化學物理研究所博士學位2001-2005年在牛津大學/Bristol大學從事博士后研究，2009年至今在北京大學工作。曾獲北京大學十佳導師（2019）、騰訊科學探索獎（2019）、中國化學會-巴斯夫青年知識創(chuàng)新獎（2019）、上海光源杰出用戶獎（2019）、國家自然科學獎二等獎（第四完成人， 2019）、教育部長江學者特聘教授（2018）、中組部萬人計劃創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（2018）、中國科學十大進展（2017）、國家杰出青年基金獲得者（2017）、中國催化青年獎（2017）、英國皇家化學會會士（2016）、王選青年學者獎（2014）、北京大學青年教師教學比賽一等獎（2013）、國家優(yōu)秀青年基金獲得者（2012）。

研究方向為：針對能源和環(huán)境中的催化問題，在環(huán)境友好、資源合理利用的前提下，對于催化劑結(jié)構(gòu)在原子尺度進行調(diào)變和操控，從而達到構(gòu)建新型高效催化劑體系的目的。研究工作集中圍繞能源相關(guān)的催化反應進行，著力于發(fā)展新的催化體系，結(jié)合operando表征手段來解決催化過程中的重要科學問題，包括：

1）煤基/生物質(zhì)基/天然氣基合成氣的催化轉(zhuǎn)化：合成氣和二氧化碳轉(zhuǎn)化新路線的催化劑設計和反應機理研究；

? ?2）氫氣制備和輸運新催化劑過程設計；

? ?3）甲烷（頁巖氣）活化的新路徑研究；高值化學品催化合成新體系；

近年來，馬丁教授致力于使用立方相α-MoC作為催化劑，開展了多方面的研究，并以此發(fā)表了多篇文章，詳見www.chem.pku.edu.cn/mading

今日，馬丁教授在Nature Sustainability上以“Valorization of waste biodegradable polyester for methyl methacrylate production”為題介紹了利用α-MoC實現(xiàn)塑料快速降解的工作。

成果介紹

聚乳酸等可生物降解聚酯是傳統(tǒng)塑料有前途的替代選擇，但生物降解一般都會產(chǎn)生CO₂，且廢棄的生物可降解聚酯可以作為生產(chǎn)增值化學品的碳源。因此，可降解聚酯的穩(wěn)定不僅避免了生物降解過程中CO₂的排放，而且實現(xiàn)了可持續(xù)的碳利用。

在此，北京大學馬丁教授和王蒙副教授等人報告了一個兩步催化過程，將廢棄聚乳酸轉(zhuǎn)化為甲基丙烯酸甲酯。首先在甲醇溶液中通過α-MoC催化劑將聚乳酸以近乎定量的收率（轉(zhuǎn)化率>99%，選擇性98%）轉(zhuǎn)化為丙酸甲酯，然后將得到的丙酸甲酯與甲醛反應，生成甲基丙烯酸甲酯，其轉(zhuǎn)化率為81%，選擇性為90%。這項研究為處理報廢的可生物降解聚酯塑料和促進循環(huán)經(jīng)濟開辟了一條新途徑。

相關(guān)文章以“Valorization of waste biodegradable polyester for methyl methacrylate production”為題發(fā)表在Nature Sustainability上。

研究背景

廢棄聚合物的升級再造對于實現(xiàn)全球循環(huán)經(jīng)濟至關(guān)重要，與聚乙烯或聚丙烯相比，生物可降解聚合物備受關(guān)注。然而，可生物降解聚合物的完全降解通常需要數(shù)月甚至更長時間，導致它們在環(huán)境中積累。

更重要的是，聚合物生物降解過程的最終產(chǎn)物是CO₂，這與焚燒基本上沒有區(qū)別。在可生物降解聚合物中，包括聚乳酸（PLA）、聚乙醇酸（PGA）和聚己內(nèi)酯（PCL）在內(nèi)的脂肪族聚酯具有最大的市場份額，這些聚酯具有優(yōu)異的加工性能、耐久性和機械性能，已經(jīng)提出了各種化學回收方法來處理用過的聚酯。

最常用的方法是將聚酯水解和醇解成單體，可以重新用于聚酯合成。除了這種聚酯的閉環(huán)回收外，另一個有吸引力的途徑是將廢聚酯用作碳源，并將其轉(zhuǎn)化為增值化學品或其他關(guān)鍵單體。重要的是，聚酯的主鏈是高度官能化的。因此，選擇性地插入額外的化學官能團（例如，-OH，-COOH，-NH₂，=CH₂和-CN）或在解聚過程中將原始官能團轉(zhuǎn)化為指定官能團，是有效構(gòu)建高價值產(chǎn)品的關(guān)鍵。

內(nèi)容詳解

本文提出了設計實用化廢聚酯轉(zhuǎn)化為高附加值化學品的三個標準：

（1）轉(zhuǎn)化需要在相對溫和的反應條件下進行;

（2）由于聚酯的骨架中通常含有含氧官能團，需要在目標產(chǎn)品中保留大部分（或至少部分）這些官能團;

（3）工藝應盡量減少H₂的使用。

研究顯示，甲基丙烯酸甲酯（MMA）是聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）的單體，也是油漆、涂料和粘合劑中共聚物的基本單體。到2027年，全球MMA預計將達到98億美元，包括丙酮氰醇（ACH）路線在內(nèi)的傳統(tǒng)工藝生產(chǎn)MMA相對復雜。因此，從廢聚酯中生產(chǎn)MMA不僅可以避免CO₂降解過程中的排放，也使這部分碳資源固定成高價值化學品。

圖1.?從PLA到MMA的回收路線

本文展示了將廢可生物降解PLA轉(zhuǎn)化為MMA的兩步催化過程。合成過程如圖1所示：第一步是以PLA和甲醇為唯一進料的PLA制丙酸甲酯（MP）催化轉(zhuǎn)化過程；

甲醇溶液在220°C下，在α-MoC催化劑上實現(xiàn)了>99%的轉(zhuǎn)化率和98%的MP選擇性。第二步是將獲得的MP轉(zhuǎn)換為目標MMA，轉(zhuǎn)化率為81%，MMA選擇性為90%。更重要的是，在整個過程中不需要外部的H₂。與傳統(tǒng)的單體回收工藝相比，該方法為在相對溫和的條件下生產(chǎn)具有高轉(zhuǎn)化率和高選擇性的高價值化學物質(zhì)提供了一種新的循環(huán)策略。

圖2.?PLA在α-MoC上的選擇性分析

圖3.?聚酯向烷基酯的催化轉(zhuǎn)化

圖4.?使用廢PLA生產(chǎn)MMA

綜上，本文開發(fā)了一種可持續(xù)的工藝，能夠有限的將廢聚酯轉(zhuǎn)化為高附加值化學品?；趦刹酱呋^程，表明α-MoC催化系統(tǒng)中實現(xiàn)了對目標產(chǎn)物的高轉(zhuǎn)化率和選擇性。更重要的是，整個轉(zhuǎn)化過程不使用任何外部高壓H₂，這為這種聚合物估值過程增加了可持續(xù)性優(yōu)勢。這種對可生物降解聚酯進行升級再造的方法不僅可以激發(fā)各種廢塑料的升級再造工藝的發(fā)展，還可以證明將塑料廢物作為碳資源生產(chǎn)高價值產(chǎn)品的可行性，以實現(xiàn)可持續(xù)的循環(huán)經(jīng)濟。

Bo Sun, Jie Zhang, Maolin Wang, Shixiang Yu, Yao Xu, Shuheng Tian, Zirui Gao, Dequan Xiao, Guosheng Liu, Wu Zhou, Meng Wang, Ding Ma, Valorization of waste biodegradable polyester for methyl methacrylate production, Nature Sustainability, 2023, https://doi.org/10.1038/s41893-023-01082-z

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/21/fe249535c7/

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