對(duì)于鋰金屬電池（LMB）而言，由于電極-電解液界面和電解液溶劑化結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，工作溫度升高會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的容量衰減和安全問(wèn)題。因此，構(gòu)建能夠耐受惡劣環(huán)境的先進(jìn)電解液以確保穩(wěn)定的LMB至關(guān)重要。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所張易寧、陳遠(yuǎn)強(qiáng)等通過(guò)引入具有高溶劑化能力的溶劑二乙二醇二甲醚（DGDME），提出了一種穩(wěn)定的局部高濃度電解液（LHCE）。計(jì)算和實(shí)驗(yàn)證據(jù)表明，原始的DGDME-LHCE對(duì)高溫LMB具有有利的特性，包括高Li⁺結(jié)合穩(wěn)定性、抗電化學(xué)氧化性、熱穩(wěn)定性和不可燃性。

此外，量身定制的溶劑化鞘結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了陰離子的優(yōu)先分解，同時(shí)誘導(dǎo)出穩(wěn)定的（正極和鋰負(fù)極）/界面相，從而實(shí)現(xiàn)了負(fù)極側(cè)均勻的鋰沉積剝離行為和正極側(cè)的高耐壓性。

圖2.?電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的表征

因此，與DGDME-LHCE相結(jié)合的鋰電池具有出色的可逆性（使用壽命超過(guò)1900小時(shí)）。此外，使用DGDME-LHCE的Li||NCM523電池展示了卓越的循環(huán)穩(wěn)定性（～95.59%，250次循環(huán)）、高庫(kù)侖效率（>99.88%）以及令人印象深刻的高壓（4.5 V）和高溫（60 °C）性能?？偟膩?lái)說(shuō)，這項(xiàng)研究為面臨嚴(yán)格高溫挑戰(zhàn)的鋰金屬電池提供了一種令人鼓舞的醚類(lèi)電解液策略。

圖3.?分子動(dòng)力學(xué)研究和電化學(xué)性能表征

Stable Harsh-Temperature Lithium Metal Batteries Enabled by Tailoring Solvation Structure in Ether Electrolytes. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c01895