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大化所/煤化所Nature Catalysis：Ru/(TiOx)MnO中氧化物-氧化物界面促進H溢出，加速CO2還原為CO

在氧化還原條件下，金屬納米粒子(NPs)與氧化物載體之間的相互作用是催化劑中普遍存在的現象，也是金屬-載體強相互作用(SMSI)效應的基礎。最近有研究報道了吸附物種有助于金屬和氧化物表面的動態(tài)演變。因此，反應環(huán)境誘導的原位結構動力學和活性粒子重構在多相催化領域引起了人們的廣泛關注。

最常見的現象是在H₂下的退火過程中還原形成金屬狀態(tài)或燒結形成較大的NPs，這些原位轉化可能導致催化劑活化或失活。環(huán)境化學勢和催化劑組分之間的相互作用或內聚力是催化劑組分變化及其動力學的兩個控制因素。即使這些效應已經確立，它們在催化劑設計策略中的應用仍然受到限制。特別是，沒有專門的研究來確定如何利用這些概念來促進金屬納米粒子的氧化物載體的表面催化性能。

近日，中國科學院大連化物所劉岳峰和中國科學院山西煤化所劉星辰等證明了當TiO₂納米顆粒在H₂預處理期間自發(fā)分散在MnO_x表面上，而不是遷移到活性金屬納米顆粒(如Ru，Pt或Pd)的表面時，CO₂還原為CO可以顯著增強。

與不含TiO₂的Ru/MnO_x催化劑相比，高度分散的TiO_x物種在MnO表面形成了豐富的氧化物-氧化物界面，有利于Ru金屬中活性H物種的傳輸(H溢出)，同時不損失Ru的初始分散度。這種效應促進了CO₂還原為CO(逆水煤氣變換(RWGS))，這是CO₂轉化為高價值化學品的關鍵中間反應。

Ru/(TiO_x)MnO催化劑(Ru/Ti/Mn)表現出較高的CO生成速率(是不含TiO_x的Ru/MnO催化劑的3.3倍)和優(yōu)異的CO選擇性(>99%)，其性能優(yōu)于文獻報道的其它負載型貴金屬催化劑。Ru/Ti/Mn催化劑的高性能主要是由于載體表面H的快速傳輸積累了更多的活性H物種，這些活性H物種參與了后續(xù)與吸附的CO₂的反應。

密度泛函理論(DFT)計算表明，TiO₂的彌散作用形成了大量的TiO₂/MnO界面，顯著降低了H輸運勢壘。因此，TiO₂在MnO表面的原位結構演變(再分散)為氫化過程提供了氫輸運通道。綜上，該項工作為通過原位生成氧化物-氧化物界面作為氫物種傳輸通道設計新型選擇性加氫催化劑提供了新思路。

Generation of Oxide Surface Patches Promoting H-spillover in Ru/(TiO_x)MnO Catalysts enables CO₂ Reduction to CO. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01040-0

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