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哈工大邱華軍/袁群惠Small: 結(jié)構(gòu)變一變，性能大不同！分層手風(fēng)琴狀MOF用于增強(qiáng)電催化ORR

單原子鈷基Co-N-C催化劑是有前途的低成本氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。然而，進(jìn)一步增加單個鈷基活性位點(diǎn)和ORR活性仍然是一個重大挑戰(zhàn)。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)邱華軍、袁群惠等開發(fā)了一種醋酸鹽(OAc)輔助的金屬有機(jī)骨架(MOF)結(jié)構(gòu)工程策略，以合成與廣泛報道的多面體MOF相比具有更高負(fù)載量和更好的Co空間隔離以及更高產(chǎn)率的分層手風(fēng)琴狀MOF。

在新制備的ZIF中，Co離子有兩種配位形式，一種是已知的Co-咪唑配位，另一種是通過OAc與不飽和配位表面Zn節(jié)點(diǎn)橋接的Co離子配位。這導(dǎo)致新的ZIF中Co的含量幾乎是不使用OAc的正常ZIF的兩倍(Co：2.88 wt%)，并且具有更好的空間隔離性。并在碳化后獲得更多的單一鈷基活性位點(diǎn)(Co-N₄活性位點(diǎn))。

此外，作為成孔劑，OAc大大提高了Co-N-C的介孔率，這導(dǎo)致比表面積的減少和傳質(zhì)和活性位點(diǎn)可及性增加。

分層手風(fēng)琴狀Co-N-C催化劑在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，E_1/2為0.89 V，比Pt/C高40 mV；并具有出色的耐久性，在堿性電解質(zhì)和酸性介質(zhì)中對甲醇具有絕對耐受性。Co-N-C基鋅-空氣電池具有高比容量(976 mAh g^-1_Zn)、功率密度(158 mW cm^-2)、倍率能力和長期穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作展示了一種通過 MOF 結(jié)構(gòu)工程構(gòu)建具有更密集活性位點(diǎn)的單原子摻雜碳催化劑的可靠方法。

MOF Structure Engineering to Synthesize Co-N-C Catalyst with Richer Accessible Active Sites for Enhanced Oxygen Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104684

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/19/61b29a9392/

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