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清華安曉強/北航劉利民ACS Catal.: 晶面調(diào)節(jié)局部配位環(huán)境：TiO2上雙原子共催化助力光催化分解水

光催化分解水制氫因其在解決能源危機和環(huán)境問題中的關(guān)鍵作用而成為研究熱點。但由于光生載流子的嚴重復(fù)合，所開發(fā)的光催化劑仍然存在效率低下的問題。與常規(guī)單原子催化劑相比，雙金屬或多金屬催化位點表現(xiàn)出特別高的催化活性。直到最近，精確調(diào)節(jié)相鄰原子分散原子之間的電子耦合仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，清華大學(xué)安曉強和北京航空航天大學(xué)劉利民等通過設(shè)計TiO₂載體的暴露面，可以輕松調(diào)節(jié)PtAu雙原子的配位環(huán)境，制備了一種高效的TiO₂負載 Pt-Au異二聚體光催化劑。

通過將Pt和Au原子依次分散到具有暴露的{001}和{101}面的TiO₂光催化劑上，研究人員證明了催化劑的電子環(huán)境高度依賴于面。由于金屬-載體相互作用源自配位不飽和位點，原子助催化劑通過Pt-O和Au-O鍵錨定在{001}-TiO₂上，而{101}-TiO₂優(yōu)先于Pt-O和Au納米顆粒。

雙原子共催化PtAu/{001}-TiO₂與單獨的{001}-TiO₂相比，H₂釋放速率增加了1000倍，甚至比PtAu/{101}-TiO₂高4倍。

密度泛函理論(DFT)計算表明，光催化性能增強機制依賴于PtAu雙原子助催化劑的協(xié)同作用，其可以相互優(yōu)化Pt和Au位點的電子態(tài)，從而降低氫吸附的吉布斯自由能。特別是Pt原子被Au原子活化，通過二聚體相互作用進一步提高了催化劑的活性。

該工作中相鄰交互式雙金屬位點的策略為合理設(shè)計具有原子工程電子態(tài)的高性能催化劑提供了新的見解。

Facet-Regulating Local Coordination of Dual-Atom Cocatalyzed TiO₂ for Photocatalytic Water Splitting. ACS Catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03703

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