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清華章名田/華科廖榮臻JACS: TOF高達(dá)20000 s-1！三核銅催化劑用于電催化水氧化

太陽能驅(qū)動水分解生產(chǎn)氫燃料是應(yīng)對未來能源危機(jī)的一個有前景的策略。自然光系統(tǒng)II是研究人工太陽能轉(zhuǎn)化的原型模板，其能夠?qū)⑺D(zhuǎn)化為氧氣并為燃料生產(chǎn)提供四個電子。雖然一系列合成分子水氧化催化劑已經(jīng)發(fā)展起來，但是對這種多電子和多質(zhì)子催化過程中O-O鍵形成的理解有限，因此水氧化仍然是一個很大的挑戰(zhàn)。

近日，清華大學(xué)章名田、華中科技大學(xué)廖榮臻等報道了一種仿生的三核銅催化劑([(app^2-)Cu^II₃(μ-OH)](CF₃SO₃)₃(TNC-Cu))，并將其用于電催化水氧化。

在NaHCO₃溶液(1 M，pH=8.4)中，所制備的TNC-Cu在1.64 V_RHE處觀察到明顯的電流增強(qiáng)，峰值電流達(dá)1.16 mA。另外，TNC-Cu還具有相當(dāng)高活性，其水氧化的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)高達(dá)20000 s^-1，分別是單銅催化劑(F-N₂O₂Cu，131.6 s^-1)和雙銅配合物(HappCu₂，1375 s^-1)的150倍和15倍。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計算表明，該催化劑優(yōu)異的水氧化活性源自多Cu氧化酶(MCOs)，TNC-Cu中三個Cu位點(diǎn)的協(xié)同作用在O-O鍵的形成中起著關(guān)鍵作用，其中Cu(1)和Cu(3)來穩(wěn)定氧自由基和CO₃^?-自由基，而Cu(2)可以通過氧化調(diào)節(jié)催化劑的氧化還原性能。該工作說明多金屬原子之間的協(xié)同配合是調(diào)控水氧化反應(yīng)中生成O-O步驟的關(guān)鍵。

Bioinspired Trinuclear Copper Catalyst for Water Oxidation with a Turnover Frequency up to 20000 s^-1. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08078

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