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木士春/吳勁松Adv. Sci.：過渡金屬氟化物在電催化HER中的超快速和深度重構(gòu)

目前，幾乎沒有關(guān)于析氫反應(yīng)（HER）完全重構(gòu)的報道。基于此，武漢理工大學(xué)木士春研究員和吳勁松教授（共同通訊作者）等人報道了一種新型可重構(gòu)氟化物（CoF₂、NiF₂和FeF₃(H₂O)_0.33等）預(yù)催化劑，具有超快和深入的自重構(gòu)，極大提高了HER活性。

由于HER過程中氟離子（F^–）的浸出，氟化物經(jīng)歷了連續(xù)快速的自發(fā)重建過程，導(dǎo)致過電位大大降低。其中，CoF₂不僅表現(xiàn)出與基準(zhǔn)Pt/C相當(dāng)?shù)姆欠泊呋钚?，而且還具有超過Pt/C的高穩(wěn)定性。

通過原位拉曼光譜結(jié)合非原位X射線衍射（XRD）、X射線光電子能譜（XPS）和球差校正電子顯微鏡（AC-TEM）分析，作者系統(tǒng)地揭示了連續(xù)自重建過程CoF₂，其中單組分六方晶相β-Co(OH)₂表現(xiàn)為約5 nm納米粒子（NPs），相互連接成多孔且有缺陷的交織納米片（NSs）。

此外，作者通過實驗和密度泛函理論（DFT）計算，確定了氟化物獨特的表面結(jié)構(gòu)、堿性電解質(zhì)和偏壓是HER完全重構(gòu)的關(guān)鍵因素。F原子在氟化物表面的富集提供了自發(fā)和連續(xù)重構(gòu)的可行性。堿性電解質(zhì)觸發(fā)快速F^–浸出，并且立即補(bǔ)充OH^–以形成無定形α-Co(OH)₂，該無定形α-Co(OH)₂迅速轉(zhuǎn)化為β-Co(OH)₂。

偏壓促進(jìn)了非晶晶化，加速了重構(gòu)過程。這使得單組分和結(jié)晶β-Co(OH)₂的生成具有松散和缺陷的結(jié)構(gòu)，在電流密度為10 mA cm^-2時具有超低過電位為54 mV，超長期穩(wěn)定性超過Pt/C。DFT計算證實F浸出優(yōu)化了氫和水的吸附能，提高了其動力學(xué)。同時，自重構(gòu)也適用于其他非貴過渡金屬氟化物。該工作建立了對HER過程中完全自發(fā)重建的基本理解，并為構(gòu)思高級催化劑提供了一個新的視角。

Ultra-Fast and In-Depth Reconstruction of Transition Metal Fluorides in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Processes. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202103567.

https://doi.org/10.1002/advs.202103567.

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