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青科大王磊/賴建平Appl. Catal. B.：首次報(bào)道！快速、大規(guī)模合成超小型不混溶合金負(fù)載催化劑

目前，利用簡(jiǎn)單的一步法制備載體負(fù)載的超小型不混溶合金催化劑是一項(xiàng)無(wú)法克服的挑戰(zhàn)。基于此，青島科技大學(xué)王磊教授和賴建平教授（共同通訊作者）等人創(chuàng)造性地報(bào)道了首次通過(guò)無(wú)溶劑微波還原法制備了約5 nm的不混溶釕（Ru）基合金納米催化劑（RuRE-rGO NPs，RE=Gd，Er，Yb，La），克服了金屬標(biāo)準(zhǔn)還原電位與氧的高親和力之間的巨大差距。

在本文中，作者采用無(wú)溶劑微波熱法合成了常規(guī)難以形成的Ru和稀土金屬合金，并將其分散在還原氧化石墨烯（rGO）基底上，以獲得具有大比表面積和超微粒的催化劑。同時(shí)，它能在短時(shí)間內(nèi)以克級(jí)規(guī)模制備、產(chǎn)率高，具有可以大規(guī)模生產(chǎn)的可行性。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，RuGd-rGO NPs在堿性電催化HER中具有優(yōu)異的性能，具有低過(guò)電位和高轉(zhuǎn)換頻率（TOF），其中在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)其過(guò)電位（η）僅為12 mV，在電壓為0.1 V時(shí)TOF高達(dá)30.6 H₂ s^-1，遠(yuǎn)優(yōu)于商用Pt/C，成為最先進(jìn)的HER電催化劑之一。

即使在高電流測(cè)試中，RuGd-rGO NPs也可以在56和108 mV達(dá)到500和1000 mA cm^-2的電流密度，完全符合工業(yè)級(jí)應(yīng)用的要求。由于引入了具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)的稀土原子，即使在500 h計(jì)時(shí)電流測(cè)試中，催化劑也非常穩(wěn)定和堅(jiān)固。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步表明，從反應(yīng)的初始狀態(tài)到最終狀態(tài)，RuGd-rGO NPs具有較大的放熱能（-1.34 eV），而H₂O的離解能壘相對(duì)較低，導(dǎo)致最有可能發(fā)生HER。本文所述的微波自還原載體負(fù)載的超小型不混溶合金催化劑的合成和應(yīng)用，對(duì)該類(lèi)催化劑的未來(lái)發(fā)展具有重要的指導(dǎo)意義。

Rapid and large-scale synthesis of ultra-small immiscible alloy supported catalysts. Appl. Catal. B: Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120916.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120916.

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