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孫建敏/周欣AEM：摻入Ru調(diào)節(jié)金屬間氧化銥的電子再分布助力高效氧化酸性水

在質(zhì)子交換膜（PEM）電解槽中，開(kāi)發(fā)高性能電催化劑來(lái)催化分解水以產(chǎn)生可持續(xù)的氫氣仍然面臨著挑戰(zhàn)。然而，PEM電解槽中唯一適用于多質(zhì)子耦合過(guò)程的析氧反應(yīng)（OER）的IrO_x要求更高的標(biāo)準(zhǔn)，因?yàn)镮r位點(diǎn)上的氧鍵較弱，導(dǎo)致氧化和酸性條件下的高過(guò)電位和穩(wěn)定性差。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)孫建敏教授和周欣副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過(guò)將金屬釕（Ru）摻入金屬間氧化銥（IrO_x）合成的金屬間化合物Ru₁Ir₁O_x納米催化劑。

通過(guò)利用Ru和Ir原子之間的電子特性，金屬間化合物Ru₁Ir₁O_x催化劑在酸性電解質(zhì)中，當(dāng)電流密度為10 mA cm^-2_geo時(shí)表現(xiàn)出204 mV的低過(guò)電位（η），超過(guò)了IrO_x、RuO_x和其他具有不同摩爾比的Ru_mIr_nO_x納米催化劑。

同時(shí)，代表性的Ru₁Ir₁O_x在1.53 V vs RHE下顯示出1224.6 A g-1_{noble metal}的高質(zhì)量活性，分別比IrO_x和RuO_x高約29倍和11倍，證明了優(yōu)化后對(duì)酸性O(shè)ER的顯著增強(qiáng)電子結(jié)構(gòu)和價(jià)態(tài)。

更重要的是，所制備的Ru₁Ir₁O_x能夠在電流密度為100 mA cm^-2_geo下保持連續(xù)的OER電解至少110 h，且變化可忽略不計(jì)。

根據(jù)計(jì)算，Ru₁Ir₁O_x還顯示出比IrO_x（7.92×10⁵）和RuO_x（1.99×10³）更高的穩(wěn)定性數(shù)（1.13×10⁶），表明Ru₁Ir₁O_x的金屬間納米結(jié)構(gòu)進(jìn)一步增強(qiáng)了穩(wěn)定性。

正如密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究表明，將Ru摻入IrO_x形成金屬間化合物Ru₁Ir₁O_x有效地調(diào)整了Ir 5d態(tài)的電荷重新分布，從而增強(qiáng)了氧中間體的吸附，并將電位決定步驟（PDS）的能壘從1.02 ev（IrO_x）降低到0.65 eV（Ru₁Ir₁O_x）。

由于電荷再分配，Ir價(jià)態(tài)的降低和Ru價(jià)態(tài)的增強(qiáng)顯著地調(diào)節(jié)了Ir位的電子結(jié)構(gòu)，從而顯著增強(qiáng)酸性O(shè)ER特性。該研究成果為開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定的酸性O(shè)ER催化劑以及在PEM電解槽中的應(yīng)用提供了前景。

Regulating Electron Redistribution of Intermetallic Iridium Oxide by Incorporating Ru for Efficient Acidic Water Oxidation. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102883.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102883.

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