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Nano Lett.: 純金亦低頭：高貴金屬利用率的Cu@AuCu增強(qiáng)電催化CO2RR

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種可幫助關(guān)閉人為碳循環(huán)并將間歇性電力從可再生能源轉(zhuǎn)化為具有附加值的化學(xué)品形式的化學(xué)能。開發(fā)對(duì)CO₂RR具有高法拉第效率(FE)和質(zhì)量活性(MA)的經(jīng)濟(jì)催化劑對(duì)于加速CO₂利用技術(shù)至關(guān)重要。

近日，臺(tái)灣科技大學(xué)Kuan-Wen Wang、臺(tái)灣師范大學(xué)Jeng-Han Wang和臺(tái)灣清華大學(xué)Tsan-Yao Chen(陳燦耀)等開發(fā)了一種精細(xì)的Au-Cu催化劑，其中合金化AuCu殼覆蓋在Cu核上(Cu@AuCu)，以實(shí)現(xiàn)高效CO₂到CO的電化學(xué)轉(zhuǎn)化。

Cu@AuCu中Cu核被AuCu合金殼以不同的Au/Cu比率覆蓋。材料表征證實(shí)了雙金屬合金和核殼結(jié)構(gòu)的組合。由于核和表面銅原子兩種催化劑的電子結(jié)構(gòu)改變，合成后的Au₂-Cu₈催化劑表現(xiàn)出比純Au催化劑更高的FE_CO(94%)和CO₂RR質(zhì)量活性(439 mA mg _Au^-1)，但Au含量低至17%，性能優(yōu)于純Au。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Cu@AuCu催化劑的CO₂RR活性在COOH*和CO*形成的ΔG之間達(dá)到平衡。低的表面Au比率促進(jìn)COOH*形成，ΔG較低，而增加的表面Au比率促進(jìn) CO*解吸到CO(g)，ΔG較高。

DFT計(jì)算提供了重要的支持性見解(Cu的作用是定位表面Au 原子的d帶，從而降低COOH*的形成能。Au的作用是降低CO*的解吸能并恢復(fù)CO₂RR的活性位點(diǎn))，說(shuō)明為什么對(duì)CO₂RR的催化活性在Cu@AuCu催化劑上顯示出與成分相關(guān)的火山圖，并證明適度的表面成分將有利于進(jìn)行CO₂RR。

Enhanced CO₂ Electrochemical Reduction Performance over Cu@AuCu Catalysts at High Noble Metal Utilization Efficiency. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03483

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/8a356b9742/

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