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武大Nat. Commun.：耐用且全pH值的自支撐MoC-Mo2C異質(zhì)結(jié)電極助力高效HER

高效的水電解槽受到缺乏低成本和地球上豐富的析氫反應(yīng)（HER）催化劑的限制，而這些催化劑可以在工業(yè)條件下運(yùn)行，并通過(guò)簡(jiǎn)單的工藝制備?；诖?，武漢大學(xué)汪的華教授、郭宇錚教授和尹華意（共同通訊作者）等人報(bào)道了以CO₂作為原料，通過(guò)一步電碳化方法制備了一種自支撐MoC-Mo₂C催化電極。

在本文中，作者在熔融碳酸鹽中的鉬（Mo）片上制備了自支撐MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)催化層，其中CO₂電化學(xué)還原為C，同時(shí)與Mo基底反應(yīng)形成多孔MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)催化層。

不同于使用惰性基底的傳統(tǒng)方法不，熔融碳酸鹽電解采用參與碳化物層形成的活性基底（例如Mo），從而確保Mo基底和電解MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)層之間的牢固連接。

因此，一步制備的電解MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)層足夠堅(jiān)固，能夠在500 mA cm^-2的高電流密度下，在酸性（256 mA，62 mV dec^-1）和堿性（292 mA，59 mV dec^-1）溶液中，以及在約70 ℃的工業(yè)操作溫度下，存活超過(guò)2400 h的長(zhǎng)期壽命。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)，由于其具有自立親水性多孔表面，固有機(jī)械強(qiáng)度和自生長(zhǎng)MoC（001）-Mo₂C（101）異質(zhì)結(jié)，在酸性條件下ΔGH*值為-0.13 eV，在堿性溶液中水離解的勢(shì)壘為1.15 eV。通過(guò)大型電極（3 cm×11.5 cm）的制備證明了可以擴(kuò)大該工藝，以制備具有合理設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)、可調(diào)成分和良好性能的各種碳化物電極。

此外，DFT的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算揭示了MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)HER性能的潛在機(jī)制。熔融碳酸鹽電解被證明是調(diào)整表面親水性（接觸角約為32^o）、催化層組成以及表面微觀形貌的有效表面工程方法?？傊?，實(shí)驗(yàn)和理論研究都證實(shí)了電解MoC-Mo₂C異質(zhì)結(jié)是在模擬工業(yè)操作條件下生產(chǎn)氫氣的一種有希望的低成本催化劑。

A durable and pH-universal self-standing MoC-Mo₂C heterojunction electrode for efficient hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1002/advs.202103567.

https://doi.org/10.1002/advs.202103567.

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