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呂曉書(shū)Chem. Eng. J.: 納米零價(jià)鐵(nFe0)的系統(tǒng)還原硝酸鹽：增強(qiáng)N2形成機(jī)制、反應(yīng)途徑和策略

在納米級(jí)零價(jià)鐵基納米粒子(nFe⁰粒子)上去除硝酸鹽(NO₃^–)是一種用于減少硝酸鹽污染的高效綠色技術(shù)，但其對(duì)N₂的低選擇性阻礙該技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。

重慶工商大學(xué)呂曉書(shū)團(tuán)隊(duì)證明了在N₂生產(chǎn)中nFe⁰的較差性能源于其與H*和N-中間體N*的過(guò)強(qiáng)親和力，導(dǎo)致N*在Fe表面上有利于形成NH₃而不是N₂。

增加NO₃^–進(jìn)料濃度或降低nFe⁰劑量可以將N²選擇性提高至41.9%(相比之下，單個(gè)nFe⁰在去除20 mg L^-1 NO₃^–-N時(shí)為19.3%)，但必須犧牲NO₃^–去除效率并產(chǎn)生更多有毒的NO₂^–。

此外，研究人員還通過(guò)用金屬Pd或Cu進(jìn)行部分表面原子置換來(lái)修飾nFe⁰以調(diào)節(jié)對(duì)中間體的結(jié)合強(qiáng)度。由12.0 wt%鈀(Pd)進(jìn)行表面改性的nFe⁰，其具有46%的N₂選擇性和高于90%的NO₃^–去除效率(對(duì)比單個(gè)nFe⁰的100%)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在Pd上發(fā)生N*-N*偶聯(lián)或N*的氫化比Fe在能量上更有優(yōu)勢(shì)，提高了Pd@Fe表面上NO₃^–還原為N₂選擇性。

該文揭示了Pd在減弱H*和N*在催化劑上的結(jié)合強(qiáng)度方面的關(guān)鍵作用，它能夠減少H*吸附并促進(jìn)N*的遷移，從而增加N*-N*偶聯(lián)形成N₂的可能性。表面化學(xué)與NO₃^–轉(zhuǎn)化之間的這種相關(guān)性可以指導(dǎo)用于實(shí)際硝酸鹽修復(fù)的基于Fe⁰的材料的設(shè)計(jì)和改進(jìn)。

Nitrate Reduction by Nanoscale Zero Valent Iron (nFe⁰)-based Systems: Mechanism, Reaction Pathway and Strategy for Enhanced N₂ Formation. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133133

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/5c0aacadcd/

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