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ACS Energy Lett.：等離子體激元加速TiO2單晶上Ni修飾的Au納米二聚體上的水氧化

在太陽(yáng)能化學(xué)燃料的生產(chǎn)中，通過(guò)水分解的析氧反應(yīng)（OER）是必不可少的。然而，即使使用貴金屬催化劑仍存在高過(guò)電位的缺點(diǎn)，限制了其轉(zhuǎn)化效率。研究發(fā)現(xiàn)，等離子體金屬?半導(dǎo)體系統(tǒng)有可能克服這一問(wèn)題，因?yàn)橛删植勘砻娴入x子體共振產(chǎn)生的熱電子被快速注入半導(dǎo)體，而集中的熱空穴會(huì)氧化催化劑上的水以產(chǎn)生氧氣。

基于此，日本北海道大學(xué)Kei Murakoshi（通訊作者）等人報(bào)道了一種使用鎳（Ni）修飾的Au/TiO₂，并在接近TiO₂平帶電位的電化學(xué)電位下研究了水氧化中間體的不同拉曼光譜特性。

作者研究了在pH控制的電解質(zhì)中，由近紅外（NIR）激光激發(fā)的Ni修飾、Au納米結(jié)構(gòu)的TiO₂電極上水氧化過(guò)程中的原位電化學(xué)表面增強(qiáng)拉曼散射（EC-SERS）光譜特征。作者在近中性電解質(zhì)中觀察到等離子體輔助催化水氧化。

由激發(fā)空穴驅(qū)動(dòng)的快速質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）過(guò)程，通過(guò)相對(duì)于氧化銦錫（ITO）涂層玻璃或塊狀Ni/Au上的Ni修飾的Au納米結(jié)構(gòu)極化較小的過(guò)電位來(lái)加速OER電極。

近中性條件下，識(shí)別出Ni的等離子體增強(qiáng)的OER活性可能會(huì)影響更有效的水分解和光電轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，低能量光子（1.58 eV）產(chǎn)生了顯著增強(qiáng)的光電流，從而為Ni基催化劑通過(guò)等離子體輔助水氧化加速四電子多步反應(yīng)提供了第一個(gè)強(qiáng)有力的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

Plasmon-Accelerated Water Oxidation at Ni-Modified Au Nanodimers on TiO₂ Single Crystals. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02163.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02163.

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