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Chem. Eng. J.：錨定Ru的氮/碳用于穩(wěn)定CO2加氫制甲酸鹽

二氧化碳(CO₂)過渡排放是造成氣候變化和全球變暖的主要原因。利用CO₂作為廉價、豐富且可再生的原料來生產(chǎn)增值化學品和燃料，被視為實現(xiàn)碳中和的最有前途的碳回收策略之一。CO₂加氫生成甲酸(FA)/甲酸鹽被認為是實現(xiàn)可持續(xù)循環(huán)碳經(jīng)濟的有前景的策略。

近日，韓國科學技術(shù)聯(lián)合大學院大學Kwang-Deog Jung團隊通過在氮摻雜碳(NCs)和氯化釕(RuCl₃·xH₂O)之間形成配合物，制備了用于將CO₂液相加氫為FA/甲酸鹽的多相釕催化劑(Ru/NC)。

NC載體是通過簡單的一步離子熱碳化過程在不同溫度下制備的?？侼含量和吡咯-N結(jié)構(gòu)隨著碳化溫度的升高而降低，而石墨-N結(jié)構(gòu)則增加。

HRSTEM和XPS分析表明，釕在NC載體上作為高度分散的原子級Ru³⁺物種存在，具有大表面積和介孔結(jié)構(gòu)的NC載體增加了反應(yīng)物分子的活性金屬位點的可用性，從而產(chǎn)生了優(yōu)異的催化性能。在Et₃N中，優(yōu)化后的2Ru/NC750在120 °C和8.0 MPa下反應(yīng)2小時，TON為3088。并且該催化劑還具有良好的穩(wěn)定性，在回收時保持其原有活性的80%。

另外，催化劑的失活歸因于1.Ru³⁺的損失；2.Ru³⁺的遷移；以及3.Ru³⁺還原為Ru⁰。并且催化劑的失活還與Ru在NC載體上的結(jié)合密切相關(guān)。密度泛函理論(DFT)計算表明，吡咯-N結(jié)構(gòu)是最穩(wěn)定的RuCl₃結(jié)合位點，與實驗結(jié)果相對應(yīng)。

因此，2Ru/NC750催化劑的優(yōu)異性能歸因于Ru與吡咯-N的強結(jié)合。催化劑在五個循環(huán)中的穩(wěn)定性測試表明，與主要含有石墨-N配位的催化劑相比，具有高濃度吡咯/吡啶-N金屬配位位點的催化劑能夠抑制釕物種的浸出和附聚/還原。

Structural Effect of Nitrogen/Carbon on the Stability of Anchored Ru Catalysts for CO₂ Hydrogenation to Formate. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133571

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