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胡勇勝/趙君梅/郭孝冬ACS Energy Lett.：Al取代改善NVMP正極的性能

由于Mn的巨大豐度和適當(dāng)?shù)难趸€原電位，基于Mn的NASICON型Na₄VMn(PO₄)₃（NVMP）正極被認(rèn)為是Na₃V₂(PO₄)₃（NVP）最有希望的替代者之一。然而，目前其仍提供有限的電化學(xué)性能，這是由于結(jié)構(gòu)中的Mn引起的緩慢動力學(xué)和負(fù)面的結(jié)構(gòu)退化。

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、中科院過程工程研究所趙君梅研究員及四川大學(xué)郭孝東教授等人開發(fā)了在NVMP系統(tǒng)中選擇性取代V而不是Mn，以充分利用Mn并增強結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的策略。

具體而言，作者分別采用三種典型的穩(wěn)定摻雜劑（Mg²⁺、Al³⁺和Ti⁴⁺）取代V，盡管由于V的減少而降低了初始容量，但這些摻雜的正極顯示出改善的電化學(xué)性能和降低的原材料成本，從而提高了性能/價格比。

實驗結(jié)果和DFT計算證實，由于降低的Na⁺傳輸勢壘和抑制的Jahn-Teller畸變，Al取代的Na₄V_0.8Al_0.2Mn(PO₄)₃（NVAMP）正極顯示出最佳的電化學(xué)性能（40 C下的放電容量為~84 mAh g^-1，且在5 C下循環(huán)1000次后容量保持率為92%），在NVP正極中也證明了Al取代V的積極意義。

圖1. Na存儲機制和結(jié)構(gòu)演變

作者認(rèn)為，強Al-O鍵所帶來的抑制Jahn-Teller畸變和增強的離子共價特性應(yīng)該是實現(xiàn)其優(yōu)異性能的原因。其中，NVAMP正極在Na⁺脫出和嵌入時表現(xiàn)出高度可逆的結(jié)構(gòu)演變，總體積變化僅為8%，遠(yuǎn)小于NVMP（10%）。

此外，富含錳的Na_4.2V_0.6Al_0.2Mn_1.2(PO₄)₃（N_exVAMP）優(yōu)異的電化學(xué)性能進(jìn)一步證實了Al摻雜劑在增強動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性方面的積極作用，NVAMP//硬碳（HC）和 N_exVAMP//HC全電池可以分別達(dá)到232和224 Wh kg^-1的能量密度，這與所報道的最先進(jìn)正極的能量密度相當(dāng)或更好。

這項工作為未來鈉離子電池的實際應(yīng)用提供了具有成本效益的錳基磷酸鹽正極的設(shè)計和優(yōu)化。

圖2. NVAMP/N_exVAMP||HC全電池的電化學(xué)性能

Mn-Rich Phosphate Cathodes for Na-Ion Batteries with Superior Rate Performance, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02107

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