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侴術(shù)雷/汪國(guó)秀等AM：連續(xù)碳通道使室溫Na-S電池循環(huán)2000次！

多孔碳已被廣泛用作有效的主體來(lái)封裝Li-S和Na-S電池中的高活性分子硫。然而，對(duì)于這些亞納米孔，在循環(huán)過(guò)程中提供完全可及的暢通鈉離子通道是一個(gè)挑戰(zhàn)，特別是對(duì)于高硫含量。眾所周知，全覆蓋設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)的固體界面在促進(jìn)電池的快速電荷轉(zhuǎn)移和穩(wěn)定轉(zhuǎn)換反應(yīng)方面起著至關(guān)重要的作用。而在孔隙中構(gòu)建高離子導(dǎo)電性固體界面非常困難。

溫州大學(xué)侴術(shù)雷、澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀、伍倫貢大學(xué)Yun-Xiao Wang、Wei-Hong Lai等報(bào)道了具有連續(xù)孔分布的微介孔碳納米球（MMPCS）的合成，以作為Na-S電池的有效載體。

圖1 連續(xù)孔中的完全鈉離子可及性

連續(xù)的碳孔使鈉離子完全可及，從而提供內(nèi)部富鈉環(huán)境和電池中的快速轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)。原位TEM和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）結(jié)果證實(shí)，MMPCS-800@S 與微孔和小介孔相結(jié)合，可加速Na⁺傳輸并在循環(huán)過(guò)程中保持穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

重要的是，在放電過(guò)程中S完全還原為Na₂S導(dǎo)致固態(tài)Na₂S中間相沉積在孔中，它作為每個(gè)孔中的類(lèi)正極電解質(zhì)界面（CEI）層，為硫物種的氧化還原反應(yīng)提供Na⁺傳輸，并保護(hù)同時(shí)溶解在電解液中的硫物種。原位 XRD、原位XAS和DFT計(jì)算結(jié)果證實(shí)MMPCS-800@S中存在穩(wěn)定的界面，這對(duì)提高Na⁺擴(kuò)散速率和循環(huán)穩(wěn)定性起著關(guān)鍵作用。

圖2 電化學(xué)過(guò)程中的原位和非原位表征

因此，合理設(shè)計(jì)的S正極使室溫Na-S電池展示了高度可逆的容量、出色的倍率性能和穩(wěn)定的長(zhǎng)壽命。特別是，S正極在2 A g^-1下循環(huán)2000次后提供420 mAh g^-1的高可逆容量和在5 A g^-1下470 mAh g^-1的可逆倍率容量。

此外，值得注意的是，它可以在0.5 A g^-1的電流密度下循環(huán)500 次后實(shí)現(xiàn)約90%的高容量保持率，為具有優(yōu)異倍率能力和長(zhǎng)壽命室溫Na-S儲(chǔ)能系統(tǒng)的未來(lái)應(yīng)用提供了廣闊的前景。

圖3 高離子導(dǎo)電性Na₂S界面對(duì)電池性能的影響

Continuous Carbon Channels Enable Full Na-ion Accessibility for Superior Room-temperature Na-S Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108363

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