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南大陳兆旭/閆世成JMCA: 改變自旋態(tài)，性能大提升：反鈣鈦礦氮化物用于高效析氧反應(yīng)

高效且低成本的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑是電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)的關(guān)鍵。然而，目前缺乏一種策略來指導(dǎo)具有功能可調(diào)性的具有成本效益的反鈣鈦礦氮化物的開發(fā)。

近日，南京大學(xué)陳兆旭、閆世成等通過在Fe位點部分摻雜Ni來觸發(fā)Cu_0.5NFe_3.5中Fe³⁺從低自旋到高自旋的轉(zhuǎn)變，以重建原位電化學(xué)形成的FeNi(羥基)氫氧化物催化層的磁性，從而加速電催化OER。

磁性測試表明，Cu_0.5NFe₃Ni_0.5顯著加速原位氧化電化學(xué)形成的無定形FeNi(氧)氫氧化物氧化還原對、初始水氧化步驟以及隨后的水氧化。

理論計算表明，由于動力學(xué)上有利的量子自旋(軌道)交換相互作用，高自旋Fe³⁺在鐵磁性Cu_0.5NFe₃Ni_0.5核上誘導(dǎo)形成順磁性FeNi(羥基)氫氧化物催化層以加速OER動力學(xué)。

具體而言，通過在反鈣鈦礦Cu_0.5NFe_3.5中摻雜Fe位點來調(diào)節(jié)Fe³⁺的自旋態(tài)躍遷可以優(yōu)化電子構(gòu)型并加強界面相互作用，以實現(xiàn)Cu_0.5NFe₃Ni_0.5和FeNiOOH之間的快速電子轉(zhuǎn)移，從而產(chǎn)生順磁性FeNiOOH以觸發(fā)低過電位的OER。

因此Cu_0.5NFe₃Ni_0.5作為出色的OER電催化劑，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為244 mV，性能優(yōu)于基準IrO₂催化劑。本工作的發(fā)現(xiàn)有望開啟設(shè)計理想的基于反鈣鈦礦的電催化劑的潛力，該電催化劑具有可調(diào)節(jié)的自旋狀態(tài)，用于能量轉(zhuǎn)換和存儲領(lǐng)域。

Spin Unlocking Oxygen Evolution Reaction on Antiperovskite Nitrides. Journal of Materials Chemistry A , 2021. DOI: 10.1039/d1ta07561f

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/18/225e47390d/

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