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制備熱穩(wěn)定的金屬單原子催化劑（SACs）是多相催化領域中的一個挑戰(zhàn)，尤其是在提供弱金屬-載體相互作用的傳統(tǒng)載體上。

基于此，廈門大學熊海峰教授、福州大學林森教授、美國華盛頓州立大學王勇教授和新墨西哥大學Abhaya K. Datye（共同通訊作者）等人報道了一種制備金屬單原子催化劑（SACs）的氣相自組裝方法，通過在改性載體MgAl₂O₄中添加含K的鹽，在高溫處理（空氣中800 °C）下重新分散Pt納米粒子，從而在Pt/MgAl₂O₄上形成原子分散的Pt單原子。

研究發(fā)現(xiàn)，K修飾的Pt再分散是由于揮發(fā)性物質(zhì)的自組裝，導致Pt單原子的穩(wěn)定化，其中穩(wěn)定的三角形K₃O₃結(jié)構(gòu)作為捕獲孤立Pt物種的位點。

表征和密度泛函理論（DFT）計算結(jié)果揭示了這些Pt單原子在Pt/K/MgAl₂O₄ SAC上的位置，同時通過DFT和從頭算分子動力學模擬，驗證了形成機理和結(jié)構(gòu)的實驗結(jié)果。

此外，作者還研究了Pt/K/MgAl₂O₄ SAC在有/無添加蒸汽的甲烷氧化中的耐久性。盡管之前已經(jīng)報道了添加K可以穩(wěn)定Pt₁/Al₂O₃和Pt₁/SiO₂單原子或納米團簇，但制備和反應測量是在低溫（110-150 °C）下進行。當反應在較高溫度下進行時，將K添加到Pt₁/Al₂O₃中不足以穩(wěn)定Pt SACs。

總之，該工作提供了一種使用具有弱金屬-載體相互作用的載體在升高的溫度下捕獲移動金屬單原子的通用方法，以開發(fā)出用于甲烷氧化的熱穩(wěn)定、高活性和耐水的SACs。

Vapor-phase self-assembly for generating thermally stable single atom catalysts. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.11.002.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.11.002.

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四單位聯(lián)合Chem：氣相自組裝制備熱穩(wěn)定的單原子催化劑

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