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吳一民/譚忠超等Nature子刊:AgCu SAA加上Ag NP,實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)電催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

吳一民/譚忠超等Nature子刊:AgCu SAA加上Ag NP,實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)電催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

利用可再生電力將CO2催化還原為有價(jià)值的化學(xué)品,為CO2的回收和利用提供了一條可持續(xù)的途徑。在過去的幾十年中,通過電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)生成單碳產(chǎn)物(特別是CO和CH3COOH)的研究取得了巨大的進(jìn)展。然而,由于C1產(chǎn)物的價(jià)值低,從CO2RR中生產(chǎn)多碳產(chǎn)品比C1產(chǎn)品更具吸引力。

目前,Cu已被證明是唯一能有效催化CO2成為多碳產(chǎn)物的金屬,然而純Cu表面上緩慢的C-C偶聯(lián)動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重阻礙了多碳產(chǎn)品的大規(guī)模生產(chǎn)。因此,目前迫切需要開發(fā)有效的策略來對(duì)Cu進(jìn)行修飾改性以改善Cu基催化劑生產(chǎn)的多碳產(chǎn)品的性能。

吳一民/譚忠超等Nature子刊:AgCu SAA加上Ag NP,實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)電催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

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基于此,滑鐵盧大學(xué)吳一民、譚忠超卡爾加里大學(xué)Samira Siahrostami等開發(fā)了一種AgCu單原子和納米粒子級(jí)聯(lián)催化劑(AgCu SANP ),其中AgCu單原子合金(SAA)作為C-C偶聯(lián)位點(diǎn),而Ag納米顆粒(NP)用于產(chǎn)生CO。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明,Ag單原子摻雜Cu NP時(shí),由于Cu原子與相鄰Ag原子的不對(duì)稱成鍵以及壓應(yīng)變作用,使得*CO在Cu位上的吸附能大大增加,從而使C-C耦合能力比純Cu NP有明顯提高。同時(shí),納米顆粒中有更多的未配位的Ag位點(diǎn),這些低配位的Ag原子在CO2還原為CO的反應(yīng)中最為活躍。因此,Ag原子起著以下兩個(gè)關(guān)鍵作用:1.促進(jìn)CO2還原為CO;2.CO原子溢出到這個(gè)不對(duì)稱的活性位點(diǎn),加速了C-C偶聯(lián)反應(yīng)。綜上,AgCu SAA和Ag NP的級(jí)聯(lián)催化作用是產(chǎn)生高C2+選擇性的主要原因。

吳一民/譚忠超等Nature子刊:AgCu SAA加上Ag NP,實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)電催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

吳一民/譚忠超等Nature子刊:AgCu SAA加上Ag NP,實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)電催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物

電化學(xué)測試結(jié)果顯示,在堿性電解質(zhì)流動(dòng)池中,AgCu SANP級(jí)聯(lián)催化劑在720 mA cm?2電流密度下(?0.65 V)的多碳產(chǎn)物的法拉第效率為94±4%,遠(yuǎn)高于Cu NP (56±7%)、AgCu SAA (78±3%)和AgCu NP (73±1%)。

此外,當(dāng)進(jìn)料CO2濃度降低到20%時(shí),AgCu SANP對(duì)CO2RR的FE為95±2%,對(duì)C2+產(chǎn)物的FE為76±1%;當(dāng)CO2氣體濃度從15%降至10%時(shí),C2+ FE從57±6%(占總CO2RR的70%)降至35±1%(占總CO2RR的43%),表明AgCu SANP在實(shí)際條件下具有廣闊的應(yīng)用前景。綜上,該項(xiàng)工作不僅報(bào)道了一種高效的多碳產(chǎn)品生產(chǎn)催化劑,而且為未來選擇性C2+產(chǎn)物的生產(chǎn)提供了一種級(jí)聯(lián)催化策略。

Cascade Electrocatalysis via AgCu Single-atom Alloy and Ag Nanoparticles in CO2 Electroreduction toward Multicarbon Products. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41871-w

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