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華師路勇Appl. Catal. B.：甲烷高效化學(xué)循環(huán)-氧化偶聯(lián)的氧載體催化劑

化學(xué)循環(huán)概念為本質(zhì)安全和高效的甲烷氧化偶聯(lián)（CL-OCM）工藝鋪平了道路，因為它允許反應(yīng)通過在兩個反應(yīng)器中重復(fù)還原-氧化循環(huán)進行。它需要一種具有足夠高選擇性甲烷（CH₄）轉(zhuǎn)化晶格氧承載能力的突破性催化劑，但還面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，華東師范大學(xué)路勇教授（通訊作者）等人報道了一種利用高效CL-OCM工藝，通過使用Na₂WO₄修飾氧載體FeMnO₃獲得了Na₂WO₄/FeMnO₃高效催化劑。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eMnO₃作為氧載體具有高CH₄轉(zhuǎn)化晶格載氧能力，但是有利于燃燒。Na₂WO₄的修飾減緩了這種儲存在FeMnO₃中的CH₄轉(zhuǎn)化晶格氧的演化，從而使制備的催化劑能夠高度選擇性地將CH₄轉(zhuǎn)化為C₂和C₃產(chǎn)物。

使用Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑的CL-OCM工藝是通過“FeMnO₃?[MnFe₂O₄ + MnO]”氧化還原循環(huán)建立的。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑具有良好的循環(huán)性能，實現(xiàn)了29.8 g_C2-C3 kg_cat^-1 h^-1的高時空產(chǎn)率。

此外，在800 ^oC下具有20% CH₄轉(zhuǎn)化率和80% C₂-C₃選擇性以及13.5的低催化劑/CH₄重量比。Na₂WO₄修飾使儲存在FeMnO₃中的晶格氧從非選擇性轉(zhuǎn)變?yōu)檫x擇性，這是由于晶格氧析出的減緩。

使用10 g催化劑放大的CL-OCM測試也產(chǎn)生了在使用1 g催化劑的情況下看到的類似結(jié)果，驗證了巨大的應(yīng)用潛力。作者相信這些發(fā)現(xiàn)將刺激通過微調(diào)儲氧材料來提供更先進的CL-OCM催化劑的嘗試。

An Oxygen Carrier Catalyst Toward Efficient Chemical Looping-oxidative Coupling of Methane. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120948.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120948.

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