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北航劉利民/郭林Nat. Catal.：單層NiCo氫氧化物用于電催化OER，并揭示其價(jià)態(tài)變化和動(dòng)態(tài)活性位點(diǎn)

單層材料被賦予了額外的自由度來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和催化性能。層狀雙氫氧化物（LDHs）是一種可調(diào)的催化劑，特別是對(duì)于析氧反應(yīng)（OER）。但是，由于LDHs的原子轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移過程復(fù)雜，從實(shí)驗(yàn)和理論的角度確定活性位點(diǎn)的生成和變化仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京航空航天大學(xué)劉利民教授和郭林教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化在電極上直接合成單層Ni(OH)₂及其催化活性的基礎(chǔ)研究。

作者通過原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化，將單層乙酰丙酮鎳（Ni(acac)₂）分子晶體直接在電極上制備單層無定形Ni(OH)₂。同時(shí)，通過避免多層材料中原子的緩慢擴(kuò)散，單層材料的形成容易促進(jìn)中的脫氫過程，及隨后的氧釋放，從而產(chǎn)生氧空位（O_v）。

研究發(fā)現(xiàn)，單層結(jié)構(gòu)極大地促進(jìn)了氫和氧的釋放過程，從而在較低電位下為析氧反應(yīng)（OER）產(chǎn)生動(dòng)態(tài)活性位點(diǎn)。經(jīng)過Co的晶格摻雜可以進(jìn)一步調(diào)整電子結(jié)構(gòu)，從而降低過電位。

原位實(shí)驗(yàn)揭示了NiCo氫氧化物中的Ni和Co價(jià)態(tài)變化，這是因?yàn)轫樞蛎摎浜兔撗踹^程引起的，并且從根本上有助于OER活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)生成。該研究定義了一種原位轉(zhuǎn)化過程，以產(chǎn)生單層雙氫氧化物（LDHs），并建立了對(duì)OER單層LDHs中活性位點(diǎn)起源的重要基本理解。

Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00715-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/876e7208b1/

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