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楊培東JACS：納米顆粒組裝誘導(dǎo)配體相互作用增強(qiáng)電催化CO2轉(zhuǎn)化

在決定整體催化性能時，催化劑所處的微環(huán)境與活性中心同樣重要。近年來，研究人員發(fā)現(xiàn)納米顆粒（NP）表面配體可以積極參與構(gòu)建有利的催化微環(huán)境，作為納米顆粒/有序配體中間層（NOLI）的一部分用于選擇性CO₂轉(zhuǎn)化。然而，許多配體-配體相互作用被認(rèn)為是形成這種催化中間層所必需的，而這一點(diǎn)仍有待理解。

基于此，美國加州大學(xué)伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報(bào)道了通過改變NPs的初始尺寸并利用光譜和電化學(xué)技術(shù)，發(fā)現(xiàn)NPs組裝通過配體交錯作用導(dǎo)致NOLI形成所需的配體相互作用，這對于在電催化CO2轉(zhuǎn)化過程中在催化劑表面形成結(jié)構(gòu)有序的配位層至關(guān)重要。

通過采用不同尺寸的單分散Ag NPs來改變NP組裝的初始條件。光譜證據(jù)表明，小尺寸NPs的大表面曲率允許在組裝過程中表面配體的相互交叉。

由此產(chǎn)生的強(qiáng)分子間相互作用促進(jìn)了NOLI的形成，其程度決定了相關(guān)去溶劑化陽離子的數(shù)量。NP表面這種獨(dú)特的催化微環(huán)境導(dǎo)致電還原CO₂轉(zhuǎn)化為CO的顯著內(nèi)在活性增強(qiáng)。

這項(xiàng)研究揭示了NP組裝促進(jìn)的NP配體相互作用及其在電催化過程中的復(fù)雜行為。此外，這項(xiàng)工作表明納米顆粒的幾何因素，如表面曲率，可能會嚴(yán)重影響這種配體相互作用。

總之，該研究結(jié)果為NP電催化劑設(shè)計(jì)提供了新的機(jī)會，其中利用NP配體相互作用為電催化反應(yīng)創(chuàng)造了有利的微環(huán)境，從而提高了催化劑的內(nèi)在活性。

Nanoparticle Assembly Induced Ligand Interactions for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Conversion. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09777.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09777

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/17/8257744022/

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