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將雜原子嵌入聚合物材料的主要骨架已成為定制其結(jié)構(gòu)和改善其性能的有效工具。然而，由于雜原子摻雜條件相對苛刻，在共價有機框架（COFs）中很少被探索。

基于此，上海交通大學(xué)張帆研究員（通訊作者）等人報了通過三甲基取代的吡喃鹽與三元芳醛的羥醛縮合，獲得了具有亞乙烯基鍵的二維氧鎓嵌入COF，并通過在氨處理下用氮原子原位點替換氧鎓離子進一步轉(zhuǎn)化為中性吡啶核COFs。

上交張帆Angew.：含雜原子嵌段的乙烯鍵等電子結(jié)構(gòu)COFs用于光催化氧化還原

作者利用市售單體2, 4, 6-三甲基吡喃基四氟硼酸酯和三位芳香醛衍生物1, 3, 5-三-（4-甲?；?聯(lián)苯基-4-基）三嗪進行羥醛縮合。在有機質(zhì)子酸催化劑存在下，吡喃的芳基甲基能夠使芳香醛的甲?；l(fā)生親核攻擊，然后進一步脫水形成乙烯鍵。

所制備的得離子型吡啶鎓-核COF用作起始材料，并通過氨進行親核攻擊以定量轉(zhuǎn)化吡啶鎓環(huán)并得到相應(yīng)的吡啶-核COF，同時保留其基本拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、結(jié)晶度和永久孔隙率。通過Zeta電位、FT-IR、XPS和元素分析等表征手段驗證了轉(zhuǎn)化的成功。

兩種COFs的結(jié)晶度和孔隙率分別通過其XRD圖譜和氮氣吸附等溫線顯示，在垂直堆疊的2D層排列中顯示蜂窩狀晶格，表面積約為500 m² g^-1。

兩種COF在概念上彼此等電子，這意味著它們具有相似的幾何結(jié)構(gòu)，但電子結(jié)構(gòu)顯著不同，如UV-vis DRS和UPS分析所示。

因此，可見光刺激的多組分有機轉(zhuǎn)化通過不同的反應(yīng)機制實現(xiàn)。這些結(jié)果展示了一種控制良好的雜原子嵌入方法，用于構(gòu)建具有高度可調(diào)性質(zhì)的長距離有序結(jié)構(gòu)。

Heteroatom-Embedded Approach to Vinylene-Linked Covalent Organic Frameworks with Isoelectronic Structures for Photoredox Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111627.

https://doi.org/10.1002/anie.202111627.

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