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JACS：鋰離子電池?zé)o鎳鈷硫?qū)僭鼗龢O中陰陽離子的混合氧化還原

隨著過渡金屬層狀氧化物的傳統(tǒng)陽離子氧化還原中心達(dá)到理論容量極限，陽離子和陰離子混合氧化還原正極化學(xué)應(yīng)運(yùn)而生。然而，由于金屬-氧配體共價(jià)性較弱，過渡金屬氧化物正極中過量鋰離子的陰離子氧化還原反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致穩(wěn)定性問題。

在此，美國韋恩州立大學(xué)Leela Mohana Reddy Arava等人報(bào)道了一種新的基于 Sn的硫?qū)僭卣龢O，并且其Li⁺嵌入和提取特性遵循雙重陰離子和陽離子氧化還原機(jī)制。硫?qū)僭仃庪x子氧化還原是通過改進(jìn)金屬-配體共價(jià)方法觸發(fā)的，其中部分填充的d軌道氧化還原對(duì)被引入基于硫?qū)僭氐腖i₂SnS₃結(jié)構(gòu)框架。

電化學(xué)研究表明，這種硫?qū)倩Y(jié)構(gòu)骨架即使在高負(fù)載條件下也表現(xiàn)出可逆的Li⁺嵌入和提取性能，利用Fe^2+/³⁺氧化還原反應(yīng)和S^2-/S₂^n-氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了電荷補(bǔ)償。

圖1. Sn基硫?qū)僭仃庪x子氧化還原正極的電化學(xué)性能

此外，電子能量損失譜（EELS）揭示了可能的Fe和S的氧化還原貢獻(xiàn)，并用X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析（XANES）光譜確定了Sn⁴⁺在活性物質(zhì)組成中的電化學(xué)失活。

詳細(xì)的高分辨TEM和高環(huán)形暗場(chǎng)SEM表征揭示了循環(huán)過程中多氧化還原誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)修飾和納米孔形成的表面非晶化。這項(xiàng)研究首次探索了具有Fe氧化還原對(duì)晶相的Sn基硫?qū)僭毓羌茉阡囯x子正極材料中的潛在應(yīng)用。

圖2. 在不同充電狀態(tài)下循環(huán)的活性正極的結(jié)構(gòu)演變

Mixed Cationic and Anionic Redox in Ni and Co Free Chalcogen-Based Cathode Chemistry for Li-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06828

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