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1. Adv. Mater.：優(yōu)化富硫NiS_1+x助催化劑的原子氫脫附促進(jìn)光催化析氫

8篇催化頂刊：孫學(xué)良、余家國(guó)、李雋、高峻峰、張帆、谷猛、路勇等人最新成果

低成本的過渡金屬硫族化合物（MS_x）被證明是光催化制氫的潛在候選助催化劑。然而，它們的析氫性能受到暴露硫（S）位點(diǎn)數(shù)量不足以及它們與吸附氫原子（S-H_ads）強(qiáng)鍵合的限制?；诖?，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）余家國(guó)教授和武漢理工大學(xué)余火根教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種活性位點(diǎn)富集調(diào)節(jié)和活性S位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)修飾的有效耦合策略，并利用該策略通過合理的核-殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制備了Au@NiS_1+x納米結(jié)構(gòu)助催化劑。

通過光誘導(dǎo)沉積法將Au納米顆粒優(yōu)先負(fù)載在TiO₂表面上，然后利用選擇性吸附原位光沉積法將富硫NiS_1+x選擇性自組裝到Au表面上以形成核-殼Au@NiS_1+x助催化劑修飾TiO₂光催化劑（表示為TiO₂/Au@NiS_1+x）。通過光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的TiO₂/Au@NiS_1+x（1.7: 1.3）顯示出最高的析氫速率為9616 μmol h^-1 g^-1，AQE=46.0%，λ=365 nm，分別是TiO₂/NiS_1+x和TiO₂/Au的2.9倍和1.7倍。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算和原位/非原位XPS結(jié)果表明，Au和富硒NiS_1+x之間的電子相互作用可以產(chǎn)生帶負(fù)電的S^δ-原子，其與H_ads原子形成較弱的結(jié)合，從而顯著促進(jìn)H_ads的界面解吸，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)快速析氫反應(yīng)（HER）。在這種情況下，作者提出了一種電子富集的S^δ-介導(dǎo)的H₂生成機(jī)制來合理化TiO₂/Au@NiS_1+x增強(qiáng)的光活性。該研究提供了一個(gè)新的想法，以增加活性位點(diǎn)的數(shù)量和優(yōu)化H_ads的解吸能量，從而利用它們的協(xié)同作用最大限度地提高光催化制氫的活性。

Optimizing Atomic Hydrogen Desorption of Sulfur-Rich NiS_1+x Cocatalyst for Boosting Photocatalytic H₂ Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202108475.

https://doi.org/10.1002/adma.202108475.

2. Adv. Energy Mater.：缺陷工程PtSe₂中Se空位的優(yōu)異HER和OER催化性能：從模擬到實(shí)驗(yàn)

面對(duì)嚴(yán)重的氣候變化和巨大的能源需求，有效的催化劑在減少化石燃料消耗方面具有重要作用而越來越重要。其中，水裂解的析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）是生產(chǎn)清潔可持續(xù)能源的可行途徑?；诖耍?strong>大連理工大學(xué)高峻峰教授（通訊作者）等人報(bào)道了他們通過PtSe₂中硒（Se）缺陷的原子結(jié)構(gòu)和相關(guān)的掃描隧道顯微鏡圖像，系統(tǒng)地研究了缺陷PtSe₂（d-PtSe₂）單層中各種硒（Se）空位的結(jié)構(gòu)、組成和催化性能，并且詳細(xì)預(yù)測(cè)了不同條件下空位的平衡分?jǐn)?shù)。

作者指出在PtSe₂中引入Se空位后，它們是相當(dāng)穩(wěn)定的。遷移勢(shì)壘超過3 eV，因此Se空位穩(wěn)定地位于其位置而不擴(kuò)散。同時(shí)，每個(gè)Se空位確實(shí)捕獲了局部電荷，這有利于催化作用?？紤]到水溶劑化效應(yīng)，作者從頭計(jì)算預(yù)測(cè)Se-1V、2V和3V都非常適合HER催化。最重要的是，作者首次發(fā)現(xiàn)Se-2V具有優(yōu)異的OER催化性能，這在Pt基材料中是罕見的。

作者采用化學(xué)氣相沉積技術(shù)，在773 K溫度下對(duì)Pt箔進(jìn)行直接Se化，制備出有缺陷的PtSe₂。通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)，使用多晶Pt箔合成的缺陷PtSe₂在HER和OER中都具有優(yōu)異的性能。理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間的良好一致性表明，有缺陷的PtSe₂的HER和OER性能比Pt箔更有效，是一種優(yōu)異的雙極催化劑。該研究不僅為尋找良好的催化劑提供了理論和實(shí)驗(yàn)協(xié)同研究的基礎(chǔ)，而且促進(jìn)了PtSe₂在水分解中的應(yīng)用。

Excellent HER and OER Catalyzing Performance of Se-Vacancies in Defects-Engineered PtSe₂: From Simulation to Experiment. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102359.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102359.

3. Adv. Energy Mater.：原子分散貴金屬催化劑的先進(jìn)載體材料和相互作用：從載體效應(yīng)到設(shè)計(jì)策略

貴金屬單原子催化劑（SACs）以其低廉的成本、超高的原子利用率以及在多種催化反應(yīng)中具有獨(dú)特的性能而成為催化領(lǐng)域的熱門研究課題之一。載體材料對(duì)貴金屬SACs的制備和催化性能起著至關(guān)重要的作用。因此在過去幾年中，各種載體材料得到了非常迅速開發(fā)和精心設(shè)計(jì)?；诖耍?strong>加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授和深圳大學(xué)王振波教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一篇關(guān)于貴金屬SACs的載體材料最新進(jìn)展的綜述。

在本文中，作者首先系統(tǒng)地介紹了貴金屬SACs中的載體效應(yīng)，包括錨定效應(yīng)、強(qiáng)金屬-載體相互作用和協(xié)同催化效應(yīng)。此外，作者還對(duì)載體材料的最新進(jìn)展進(jìn)行了分類，并對(duì)其錨固機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)討論。重要的是，作者總結(jié)了先進(jìn)支架的設(shè)計(jì)策略，以指導(dǎo)先進(jìn)支架材料的開發(fā)和利用。最后，作者提出了載體材料未來可能的研究方向，以幫助克服貴金屬SACs目前面臨的問題。

未來可能的研究方向如下：（1）實(shí)現(xiàn)單原子的高負(fù)載量始終是貴金屬SACs的主要挑戰(zhàn)之一，應(yīng)重點(diǎn)引入更多的缺陷位點(diǎn)和強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI），以及增加載體的比表面積并構(gòu)建空間限制結(jié)構(gòu)；（2）提高每個(gè)貴金屬原子的催化性能是目前重要的研究課題，貴金屬SACs的催化性能與載體上貴金屬單原子位點(diǎn)的配位環(huán)境和幾何結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，因此需要各種合理的載體設(shè)計(jì)來調(diào)整貴金屬SACs的催化性能；（3）加大對(duì)貴金屬SACs與載體之間的協(xié)同催化作用的研究，并為其開發(fā)先進(jìn)的表征技術(shù)；（4）貴金屬SACs的可擴(kuò)展生產(chǎn)是工業(yè)應(yīng)用的主要瓶頸，非常需要開發(fā)簡(jiǎn)便且可擴(kuò)展的方法來制備具有豐富錨定位點(diǎn)的載體，同時(shí)需要保持載體的高度熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。

Advanced Support Materials and Interactions for Atomically Dispersed Noble-Metal Catalysts: From Support Effects to Design Strategies. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102556.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102556.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：含雜原子嵌段的乙烯鍵等電子結(jié)構(gòu)COFs用于光催化氧化還原

將雜原子嵌入聚合物材料的主要骨架已成為定制其結(jié)構(gòu)和改善其性能的有效工具。然而，由于雜原子摻雜條件相對(duì)苛刻，在共價(jià)有機(jī)框架（COFs）中很少被探索?；诖耍?strong>上海交通大學(xué)張帆研究員（通訊作者）等人報(bào)了通過三甲基取代的吡喃鹽與三元芳醛的羥醛縮合，獲得了具有亞乙烯基鍵的二維氧鎓嵌入COF，并通過在氨處理下用氮原子原位點(diǎn)替換氧鎓離子進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為中性吡啶核COFs。

作者利用市售單體2, 4, 6-三甲基吡喃基四氟硼酸酯和三位芳香醛衍生物1, 3, 5-三-（4-甲?；?聯(lián)苯基-4-基）三嗪進(jìn)行羥醛縮合。在有機(jī)質(zhì)子酸催化劑存在下，吡喃的芳基甲基能夠使芳香醛的甲?；l(fā)生親核攻擊，然后進(jìn)一步脫水形成乙烯鍵。所制備的得離子型吡啶鎓-核COF用作起始材料，并通過氨進(jìn)行親核攻擊以定量轉(zhuǎn)化吡啶鎓環(huán)并得到相應(yīng)的吡啶-核COF，同時(shí)保留其基本拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、結(jié)晶度和永久孔隙率。通過Zeta電位、FT-IR、XPS和元素分析等表征手段驗(yàn)證了轉(zhuǎn)化的成功。

兩種COFs的結(jié)晶度和孔隙率分別通過其XRD圖譜和氮?dú)馕降葴鼐€顯示，在垂直堆疊的2D層排列中顯示蜂窩狀晶格，表面積約為500 m² g^-1。兩種COF在概念上彼此等電子，這意味著它們具有相似的幾何結(jié)構(gòu)，但電子結(jié)構(gòu)顯著不同，如UV-vis DRS和UPS分析所示。因此，可見光刺激的多組分有機(jī)轉(zhuǎn)化通過不同的反應(yīng)機(jī)制實(shí)現(xiàn)。這些結(jié)果展示了一種控制良好的雜原子嵌入方法，用于構(gòu)建具有高度可調(diào)性質(zhì)的長(zhǎng)距離有序結(jié)構(gòu)。

Heteroatom-Embedded Approach to Vinylene-Linked Covalent Organic Frameworks with Isoelectronic Structures for Photoredox Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111627.

https://doi.org/10.1002/anie.202111627.

5. ACS Energy Lett.：評(píng)估質(zhì)子交換膜電解槽中的還原貴金屬催化劑

質(zhì)子交換膜（PEM）水電解槽是脫碳制氫的關(guān)鍵技術(shù)之一。雖然質(zhì)子交換膜電解槽系統(tǒng)的市場(chǎng)正在增長(zhǎng)，但是目前商用系統(tǒng)中使用的貴金屬催化劑的成本和可用性可能會(huì)限制其部署。基于此，美國(guó)斯坦福大學(xué)Thomas F. Jaramillo（通訊作者）等人報(bào)道了雖然銥（Ir）的可用性在短期內(nèi)不妨礙部署，但是Ir商品價(jià)格的無彈性是引起緊迫關(guān)注的原因。作者強(qiáng)調(diào)催化劑材料的多樣化，即使是其他貴金屬，也可以降低系統(tǒng)成本，降低供應(yīng)鏈風(fēng)險(xiǎn)。

在本文中，作者解決了兩個(gè)關(guān)鍵問題：（1）Pt和Ir稀缺性對(duì)PEM電解槽部署率有何影響？（2）新型催化劑的活性、穩(wěn)定性和材料成本指標(biāo)應(yīng)如何優(yōu)化，該優(yōu)化如何取決于電解槽的應(yīng)用？作者說明了如何通過PEM電解槽衍生的H₂需求來合理化催化劑材料稀缺性問題。作者進(jìn)一步討論了PEM催化劑的多樣化，特別是通過利用替代貴金屬或非貴金屬，如何在降低資本成本的同時(shí)降低材料稀缺的風(fēng)險(xiǎn)。

然后，作者應(yīng)用H₂(LCOH)分析的平準(zhǔn)化成本，在不同的PEM電解槽操作制度下，為新型催化劑（例如非貴金屬催化劑）建立成本驅(qū)動(dòng)的性能指標(biāo)。作者建議將該LCOH模型用作指導(dǎo)和評(píng)估未來催化劑開發(fā)的骨架。此外，我們還分析了催化劑資本成本和催化劑活性在一系列操作條件（即容量系數(shù)、電價(jià)）下的平衡。本文提出的骨架是確定貴金屬和非貴金屬催化劑性能目標(biāo)（即活性、穩(wěn)定性、材料成本）的第一步，該目標(biāo)是PEM電解槽運(yùn)行條件的函數(shù)。

Evaluating the Case for Reduced Precious Metal Catalysts in Proton Exchange Membrane Electrolyzers. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01869.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01869.

6. Nat. Commun.：預(yù)先定位孤立原子制備吡咯-N₄型單原子催化劑的通用策略

單原子催化劑（SACs）因其優(yōu)越的催化性能在許多領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。由于單原子位點(diǎn)的獨(dú)特性質(zhì)，利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應(yīng)用前景?；诖耍?strong>加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、清華大學(xué)李雋教授、南方科技大學(xué)谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用Pt₁原子作為催化劑合成了Co₁ SAC。作者首先通過使用負(fù)載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑（Pt₁/NCNS），利用原子層沉積（ALD）技術(shù)合成了Co SAC來驗(yàn)證該策略。

X射線吸收光譜（XAS）結(jié)果顯示單個(gè)分散的Co₁原子。正如XAS和高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）所證實(shí)的那樣，在Co沉積后Pt₁原子仍是原子分散的。此外，作者還表明這種合成策略是通用的，也可以很容易地?cái)U(kuò)展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）模擬和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）分析結(jié)果表明，所制備的Co、Fe和Ni SACs為M₁-吡咯-N₄結(jié)構(gòu)（M=Fe, Co和Ni)。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明Pt₁原子促進(jìn)Co(Cp)₂離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產(chǎn)物通過強(qiáng)化學(xué)吸附進(jìn)一步沉積在基材上，從而導(dǎo)致更高的金屬負(fù)載和Co₁原子的形成。這些SACs在析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）下進(jìn)行了評(píng)估，通過原位XAS研究揭示了單原子位點(diǎn)的性質(zhì)。在析氧反應(yīng)（OER）中， Ni₁Pt₁/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對(duì)應(yīng)物更好的催化活性，與DFT預(yù)測(cè)非常吻合。這些新發(fā)現(xiàn)將SACs的應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展到催化制備方法，為先進(jìn)SACs的合理設(shè)計(jì)提供了可能。

A general strategy for preparing pyrrolic-N₄ type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

7. Appl. Catal. B Environ.：甲烷高效化學(xué)循環(huán)-氧化偶聯(lián)的氧載體催化劑

化學(xué)循環(huán)概念為本質(zhì)安全和高效的甲烷氧化偶聯(lián)（CL-OCM）工藝鋪平了道路，因?yàn)樗试S反應(yīng)通過在兩個(gè)反應(yīng)器中重復(fù)還原-氧化循環(huán)進(jìn)行。它需要一種具有足夠高選擇性甲烷（CH₄）轉(zhuǎn)化晶格氧承載能力的突破性催化劑，但還面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此，華東師范大學(xué)路勇教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種利用高效CL-OCM工藝，通過使用Na₂WO₄修飾氧載體FeMnO₃獲得了Na₂WO₄/FeMnO₃高效催化劑。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eMnO₃作為氧載體具有高CH₄轉(zhuǎn)化晶格載氧能力，但是有利于燃燒。Na₂WO₄的修飾減緩了這種儲(chǔ)存在FeMnO₃中的CH₄轉(zhuǎn)化晶格氧的演化，從而使制備的催化劑能夠高度選擇性地將CH₄轉(zhuǎn)化為C₂和C₃產(chǎn)物。使用Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑的CL-OCM工藝是通過“FeMnO₃?[MnFe₂O₄ + MnO]”氧化還原循環(huán)建立的。

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑具有良好的循環(huán)性能，實(shí)現(xiàn)了29.8 g_C2-C3 kg_cat^-1 h^-1的高時(shí)空產(chǎn)率。此外，在800 ^oC下具有20% CH₄轉(zhuǎn)化率和80% C₂-C₃選擇性以及13.5的低催化劑/CH₄重量比。Na₂WO₄修飾使儲(chǔ)存在FeMnO₃中的晶格氧從非選擇性轉(zhuǎn)變?yōu)檫x擇性，這是由于晶格氧析出的減緩。使用10 g催化劑放大的CL-OCM測(cè)試也產(chǎn)生了在使用1 g催化劑的情況下看到的類似結(jié)果，驗(yàn)證了巨大的應(yīng)用潛力。作者相信這些發(fā)現(xiàn)將刺激通過微調(diào)儲(chǔ)氧材料來提供更先進(jìn)的CL-OCM催化劑的嘗試。

An Oxygen Carrier Catalyst Toward Efficient Chemical Looping-oxidative Coupling of Methane. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120948.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120948.

8. Appl. Catal. B Environ.：最高值！揭示Cu/CeO₂催化劑上電催化CO₂還原為CH₄的反應(yīng)途徑

通過實(shí)驗(yàn)確定電催化還原CO₂的反應(yīng)機(jī)理在銅（Cu）基催化劑上仍然遙不可及，這限制了其向工業(yè)化應(yīng)用的進(jìn)展?；诖?，內(nèi)蒙古大學(xué)曾尚紅教授、劉粉榮副教授和吳進(jìn)芳副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了以Cu/CeO₂催化劑為研究范例，探索了CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）過程中反應(yīng)中間體和反應(yīng)途徑。據(jù)所知，在Cu/CeO₂催化劑上直接獲 CO₂RR機(jī)制是有限且具有挑戰(zhàn)性的。

作者合成了不同形貌的Cu/CeO₂催化劑，發(fā)現(xiàn)納米棒Cu/CeO₂催化劑對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化為甲烷（CH₄）表現(xiàn)出高選擇性，對(duì)CH₄的法拉第效率（FE）可以達(dá)到49.3%，轉(zhuǎn)化頻率（TOF）約為8000 h^-1，這是已報(bào)道的合成CH4中催化劑的周轉(zhuǎn)頻率最高。

通過詳細(xì)研究表明，納米棒Cu/CeO₂具有最大的電化學(xué)活性表面積、更高比例的O空位以及更好的CO₂吸附和活化能力，這些化學(xué)性質(zhì)共同促成了其高活性。通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，在CeO₂中摻雜Cu可以顯著降低*CO₂→*COOH的反應(yīng)能壘，將反應(yīng)路徑從*CHOH→*CH₂OH轉(zhuǎn)變?yōu)?CHOH→*CH，有效提高CO₂電還原的催化性能，準(zhǔn)原位ATR-FTIR和原位DRIFTS 驗(yàn)證反應(yīng)途徑中相關(guān)中間體的存在。這些發(fā)現(xiàn)表明在理解電催化CO₂還原中Cu/CeO₂催化劑的反應(yīng)機(jī)理方面取得的重要進(jìn)展。

Unveiling the Reaction Pathway on Cu/CeO₂ Catalyst for Electrocatalytic CO₂ Reduction to CH₄. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120951.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120951.

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